碳材料及其制造方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利(10)授权公告号(10)授权公告号CNCN102414125102414125B(45)授权公告日2014.10.22(21)申请号201080019171.9(51)Int.Cl.(22)申请日2010.05.01C01B31/04(2006.01)(30)优先权数据(56)对比文件2009-1124042009.05.06JPUS5045298A,1991.09.03,US5744075A,1998.04.28,(85)PCT国际申请进入国家阶段日CN1883068A,2006.12.20,2011.10.31CN1314825A,2001.09.26,(86)PCT国际申请的申请数据审查员李文涛PCT/JP2010/0577252010.05.01(87)PCT国际申请的公布数据WO2010/128650JA2010.11.11(73)专利权人创业发展联盟技术有限公司地址日本兵库县(72)发明人村松一生丰田昌宏(74)专利代理机构中科专利商标代理有限责任公司11021代理人蒋亭权权利要求书1页利要求书1页说明书11页说明书11页附图6页附图6页(54)发明名称碳材料及其制造方法(57)摘要本发明提供制造石墨晶体性优异、且含有具有良好的载流子迁移率的适度的空间的多孔质碳材料，碳六边形网面的端部位于粒子及结构体的外表面的多孔质碳材料、类似石墨烯的薄片状石墨。通过对在适当的范围设定了材料中的闭气孔率、残留氢量的碳材料进行热等静压加压处理，由此发生以从碳材料中产生的氢、烃形成的闭气孔为核的石墨的气相生长反应，从而廉价且大量地制造目标的多孔质碳材料。通过对得到的多孔质碳材料施加物理性冲击、或生成以多孔质碳材料为主体的石墨层间化合物后再进行急速加热，由此可制造类石墨烯的石墨薄片。CN102414125BCN10245BCN102414125B权利要求书1/1页1.一种气相生长多孔质碳材料的制造方法，其为外表面由生长为放射状的碳六边形网面的端部构成的气相生长多孔质碳材料的制造方法，其包括以下过程：准备已对成形的高分子材料进行炭化烧成而成的预备烧成体，所述炭化烧成以使预备烧成体含有0.2重量％～5重量％的残留氢且具有2％以上的闭气孔率的方式进行，再对该预备烧成体进行采用加压了的气体氛围的热等静压加压处理，并以闭气孔为核进行气相生长，其中，热等静压加压处理中的最高到达温度为1400℃～2200℃，热等静压加压处理中的最高到达压力为10MPa～300MPa。2.如权利要求1所述的制造方法，其中，气相生长多孔质碳材料的激光拉曼分光法测定中的R值不足0.2，所述R值为I1360/I1580所示的峰强度比。3.一种薄片状碳材料的制造方法，其特征在于，准备以利用权利要求1或2所述的制造方法得到的气相生长多孔质碳材料为主体材料的层间化合物，并对其进行急速加热。4.一种薄片状碳材料的制造方法，其特征在于，对通过权利要求1或2所述的制造方法得到的气相生长多孔质碳材料进行物理性破坏。2CN102414125B说明书1/11页碳材料及其制造方法技术领域[0001]本发明涉及可以适合在锂离子电池、各种电容器、燃料电池电极等电池材料或各种催化剂材料中使用的碳材料。背景技术[0002]在锂离子电池负极或电双层电容器负极中由于适合与锂离子等发生插层反应，所以使用各种石墨材料。通过插层(intercalation)在碳石墨六边形网面(图1)的层间插入锂、钾等碱金属、硫酸离子、硝酸离子等离子而成的化合物被称为石墨层间化合物。[0003]在锂离子电池、高密度电容器等中，通过如上所述的石墨层间化合物的生成、在层间插入的插入物的插层、去插层(deintercalation)，能获得电能，因此使用石墨材料作为电极材料。[0004]在基于石墨材料与插入物(被插入的物质)的插层反应中，作为主体材料的石墨的石墨化度(结晶性)与反应性相关，对于通过向石墨给予电子而导致以电正性离子形式发生插层的供体型而言，石墨化度高的主体材料中的反应性良好。需要说明的是，作为供体型产生插层的插入物，有锂、钠、钾、铯等碱金属、钡、锶等碱土类金属。(非专利文献1)[0005]这些供体型的石墨层间化合物通常在空气中不稳定，与氧气或水分反应，插入剂被从石墨层间排出(去插层)。使用通常的石墨材料时，其微晶尺寸为数微米大，而且不是完全的单晶，所以一部分的插入剂滞留在石墨层间形成所谓的残留化合物。[0006]利用插层作为锂离子电池或电容器等的电池反应时，理想的是不形成残留化合物而高速、可逆性地发生插层、去插层。用这样理想的反应可以得到作为电池的高的充放电容量，因此需要作为主体材料的石墨材料具有高的石墨化度，需要其微晶尺寸为微细、且发生反应的面积大的多孔质的碳材料。