乙醇重整制氢催化剂研究_例文.doc

┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊装┊┊┊┊┊订┊┊┊┊┊线┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊┊毕业设计（论文）报告纸共І页第І页乙醇重整制氢催化剂研究目录1绪论11.1概述11.2乙醇催化制氢的途径11.3乙醇重整制氢催化剂的研究进展21.3.1不同活性组分催化剂的研究21.3.2稀土金属氧化物在乙醇制氢催化剂中的应用51.4课题研究的内容和意义92催化剂的制备及表征112.1实验仪器及试剂112.2催化剂的表征112.3催化剂载体的选择122.4Ni基催化剂的制备122.5Co基催化剂的制备132.6制备条件对催化剂晶相的影响132.6.1不同Ni含量的晶相比较132.6.2不同Co含量的晶相比较142.6.3焙烧温度对Co/Al2O3的晶相影响152.6.4焙烧时间对Co/Al2O3的晶相影响162.6.5添加CeO2的Co/Al2O3的晶相影响172.7小结183催化剂的活性评价193.1实验仪器193.2催化剂的性能测试193.3评价结果与讨论203.3.1不同活性组分对催化剂活性的影响203.3.2不同Co含量对催化剂活性的影响223.3.3焙烧温度对催化剂活性的影响243.3.4焙烧时间对催化剂活性的影响253.3.5添加Ce的催化剂活性评价263.4小结274结论29参考文献30谢辞321绪论1.1概述氢气作为一种高效、清洁的能源已被认为是解决21世纪人类社会能源危机的清洁能源之一。特别是随着燃料电池的发展对氢的需求逐渐增大。目前常采用的制备方法以化石燃料重整和水电解为主。不过从可持续发展角度考虑已开始选择可再生性比较高的原料。乙醇等低碳醇因其含氢量高、廉价、易储存、运输方便、来源广泛等特点成为制氢研究的主要对象。乙醇制氢的方式中以乙醇水蒸汽重整制氢为主其显著优点是原料可以用乙醇含量为10v/v%左右的水溶液可直接从工业得到不需蒸馏浓缩。具有高活性、高选择性、高稳定性的催化剂在乙醇催化制氢过程中起重大作用。用于乙醇水蒸气重整制氢的催化剂目前主要有贵金属催化剂Cu、Ni、Co等非贵金属催化剂及其他类型的催化剂如金属氧化物ZnO等。贵金属作为最早被应用的一类催化剂包括RuPd等具有活性和选择性相对较高的优点但是贵金属催化剂的反应温度较高大都在600℃~800℃且造价昂贵。对于Cu、Ni、Co等系非贵金属催化剂在乙醇重整制氢反应中也表现出优越的催化性能且成本较低不过Cu系催化剂易积碳而且生成较多的副产物Ni系催化剂的选择性不理想如何提高选择性和抗积碳性能进一步降低反应温度是学者们研究的主要方向。Co系催化剂也是具有很高价值的乙醇水蒸气重整反应催化剂其高活性和高选择性是它的优势如何改善其积炭问题以及进一步降低起活温度也是研究者的工作方向。通过添加稀土金属助剂提高活性金属的分散度改善活性金属颗粒界面的催化活性提高Al2O3等材料的热稳定性从而促进水气转化和蒸汽重整反应。常用的催化剂制备方法有沉淀法、浸渍法、凝胶法等。其中浸渍法利用率高、用量少、成本低并且可以用市售的已成形的、规格化的载体材料省去了催化剂成型的步骤也为催化剂提供所需的物理结构特性。是一种简单易行而且经济的方法广泛用于制备负载型催化剂。本课题采用γ-Al2O3作为载体Ni(NO3)2•6H2O、Co(NO3)2•6H2O为活性组分的浸渍溶液使用恒温水浴将浸渍后的催化剂表面溶液蒸干并进行干燥、焙烧等程序。通过改变焙烧的时间及温度定出较好的制备条件。改变活性金属的担载量并对该条件下的催化剂进行XRD及用于乙醇水蒸汽重整反应中根据其活性评价选择出活性较好的催化剂。向活性金属分散较好的催化剂中添加不同担载量的稀土助剂本课题采用Ce(NO3)2•6H2O为助剂浸渍液在较好的制备条件下进行制备通过XRD及催化剂活性评价得出添加CeO2的催化剂与未添加的催化剂的性能比较。1.2乙醇催化制氢的途径传统的制氢方法是用水蒸汽通过灼热的焦炭生成的水煤气经过分离得到氢气电解水或甲烷与水蒸汽作用后生成的物质经分离也可以得到氢气。近年来开发出许多新的制氢方式：甲烷及碳氢化合物的蒸汽重整和部分氧化、汽油及碳氢化合物的自热重整、甲醇重整和乙醇重整等。乙醇理论上可以通过直接裂解、水蒸汽重整、部分氧化、氧化重整等方式转化为氢气[1]。其转化反应式可能是：（1）水蒸汽重整CH3CH2OH+H2O→4H2+2CO△Hθ=256.8kJ/molCH3CH2OH+3H2O→6H2+2CO2△Hθ=174.2kJ/mol（2）部分氧化CH3CH2OH+1/2O2→3H2+2CO△Hθ=14.1kJ/molCH3CH2OH+3/2O2→3H2+2CO2△Hθ=-