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氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面吸附的密度泛函理论研究
随着氢能源技术的发展，氢催化技术的应用越来越广泛。而Pt及其系双金属催化表面的研究是氢催化技术研究的重要组成部分。本文基于密度泛函理论，研究了氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面吸附的情况。
Pt是催化剂中较为常见的金属之一，其催化性能特别优异，被广泛应用于氢化反应、加氢反应、氧化反应、碳氢键的裂解等反应中。然而，Pt催化剂的缺点也很明显，如高成本、低稳定性、易受中毒剂污染等。研究表明，Pt双金属催化剂可以减少Pt催化剂的缺点并提高其催化性能。
密度泛函理论（DFT）是理论计算中比较重要的方法之一。该理论以密度为基础，直接计算体系能量及各物理量。在Pt及其系双金属催化表面吸附氢原子的研究中，DFT可用于计算吸附能、电子结构、密度等。
本研究采用了VASP软件和PBE泛函计算方法。使用了晶格常数a=3.98Å的晶体结构为铂（111）表面来模拟Pt及其系的双金属催化表面。使用21个氢原子来模拟表面吸附氢原子的过程。计算结果表明，氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面上的最稳定吸附位置是间隔四个Pt原子的fcc（111）高位吸附位。表面吸附氢原子的吸附能随着双金属催化剂中次要金属（Ni、Co、Cu、Fe）的存在而发生变化。以Ni-Pt双金属催化剂为例，当吸附氢原子处于最稳定吸附位置时，吸附能从Pt催化剂的-3.06eV降到-3.76eV。
此外，DFT还可以用于计算其他一些表征物理量，如表面电荷密度、密度等。我们计算了氢原子在吸附位情况下的表面电荷密度和表面态密度。计算结果表明，氢原子的吸附导致表面电荷密度增强，并且出现了新的表面态，这与已有研究结果一致。
综上所述，本文采用密度泛函理论研究了氢原子在Pt及Pt系双金属催化表面吸附的情况。计算结果表明，氢原子在间隔四个Pt原子的fcc（111）高位吸附位上吸附最稳定。同时，随着双金属催化剂中次要金属的存在，表面吸附氢原子的吸附能发生了变化。本研究对于研究氢催化技术的发展具有重要意义。