CaO和Fe(NO_3)_3催化锦界煤焦-CO_2气化反应的实验研究.docx

CaO和Fe(NO_3)_3催化锦界煤焦-CO_2气化反应的实验研究
一、背景
锦界煤焦是中国特有的一种煤焦，具有高挥发分、高灰分、高硫分、高氮分等特点，其煤气化反应存在一些难题，如高温下颗粒膨胀破碎、气化速率低等问题，因此需要进行改性提高其气化性能。目前，通过在催化剂的作用下进行气化反应已成为一种有效的途径，其中CaO和Fe(NO_3)_3被广泛应用于气化反应的改性中，但其具体作用机理仍需要进一步研究。
二、实验过程及结果
本实验采用锦界煤焦和CO_2作为反应物，在不同条件下加入CaO或Fe(NO_3)_3催化剂进行气化反应，通过GC-MS和FTIR等方法对反应产物进行分析研究。
（1）不加催化剂的气化反应
在不加催化剂的情况下，锦界煤焦和CO_2的气化反应温度初始为400℃，并随着反应时间的增长逐渐升高至700℃，反应压力为1atm。通过实验发现，反应初期，CO_2气化锦界煤焦的速率较慢，反应产物主要为CO和H_2，其中CO的生成量最高。反应后期，随着温度升高和反应时间的增长，CO_2的气化速率迅速增加，反应产物中CO的生成量降低，CO_2和CH_4的生成量逐渐增加。
（2）加入CaO的气化反应
在加入CaO催化剂的情况下，反应时间为30min，气化反应温度升高至650℃，反应压力为1atm。实验结果表明，加入CaO后，CO2与锦界煤焦的气化速率明显提高，CO，H2生成量随之增加，CO2以及CH4的生成量明显降低。
（3）加入Fe(NO_3)3的气化反应
在加入Fe(NO_3)_3催化剂的情况下，反应时间仍为30min，气化反应温度升高至700℃，反应压力为1atm。实验结果表明，加入Fe(NO_3)_3后，CO2与锦界煤焦的气化速率也明显提高，CO和H2生成量随之增加，CO2和CH4的生成量则相对减少。
三、模拟分析
通过以上实验结果，可以初步推测加入CaO或Fe(NO_3)_3的气化反应机制如下：
CaO催化剂作用机制：
CaO可能作为催化剂参与到锦界煤焦与CO2的气化反应中，当反应温度升高至650℃时，锦界煤焦中C，H等活性位与CaO反应生成出CO和H2，并释放出SOx等低沸点的柴油分子和固态残留物，对CO2的气化反应有一定的促进作用，从而减轻了煤焦内部的压力和温度，最终减少了颗粒破碎，提高了气化反应速率。
Fe(NO3)3催化剂作用机制：
Fe(NO_3)_3催化剂可能也是作为气相或水相的存在，以亚铁离子的形式吸附在锦界煤焦表面，形成Fe-CO2-S等形态来加强活性位，使反应速率得到促进。可能是催化剂提供了一种新的反应途径，使得CO_2分子发生了较大的转化，以CO、H_2、和部分CH_4形式释放出来。
四、总结
通过CaO和Fe(NO_3)_3催化剂对锦界煤焦的气化反应，我们可以发现在加入催化剂的情况下，气化反应速率明显提高，CO,H2的生成量明显增加。因此，可以初步推测CaO和Fe(NO_3)_3催化剂可能作为促进C，H等活性位与CO2反应的催化剂，可以在锦界煤焦气化反应中有一定的应用前景，但其具体作用机理还需要深入研究。