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Au(110)表面结构和氧原子吸附的第一性原理研究
Au(110)表面结构和氧原子吸附的第一性原理研究
摘要：
本文使用第一性原理方法研究了Au(110)表面结构和氧原子在该表面上的吸附。我们运用了密度泛函理论，采用VASP软件包进行计算，并进行了超胞模拟和尺寸收敛测试。研究表明，Au(110)表面呈现六重对称性和步阶结构，氧原子最稳定的吸附位置是在步阶上。我们还分析了氧原子吸附后对Au(110)表面的电子结构和磁性的影响。这些结果可为深入理解金属表面的结构和性质、以及设计金属表面催化剂等领域提供参考和启示。
关键词：Au(110)表面，氧原子吸附，第一性原理，密度泛函理论，电子结构
Introduction
金属表面在材料科学、物理学和化学等领域中具有重要的应用价值。由于金属表面的高能活性，其在许多重要的技术领域都扮演着至关重要的角色，例如催化反应、电化学过程、气体吸附、生物传感器和光电器件等。因此，深入了解金属表面的结构和性质，以及对原子或分子吸附的反应机制和过程进行研究，具有重要的理论和实际意义。
Au(110)表面是一种富有代表性的金属表面，其拥有高度对称性和复杂的结构。在Au(110)表面上，步阶结构是最显著的特征。许多文献报道了Au(110)表面的结构和电子性质的研究，例如Bohnenetal.[1]、Ritzmannetal.[2]、Xuetal.[3]、Lizzitetal.[4]等等。对Au(110)表面的研究不仅有助于研究金属表面的基本性质和反应机制，还在生成金属表面催化剂等领域具有广泛的应用。
与此同时，氧原子是一种重要的表面吸附原子，可用于表面催化、氧化和吸附等多种应用。因此，研究氧原子在Au(110)表面上的吸附位置和相互作用对Au(110)表面的电子结构和磁性的影响，具有重要的意义。
本文利用密度泛函理论方法，采用VASP软件包进行计算，研究了Au(110)表面的结构和氧原子在该表面上的吸附。我们着重分析了氧吸附在Au(110)表面后对表面电子结构和磁性的影响，并探讨了其物理化学机制和应用。
Method
我们采用第一性原理计算方法，基于密度泛函理论和平面波基组，使用VASP软件包进行了计算。我们构建了Au(110)表面的初始结构，包含4*4个原子。原子间的相互作用用广义梯度近似(GGA)的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)交换相关函数进行表示。为了确保结果的精度和收敛性，我们对超胞大小和平面波基组进行了尺寸收敛测试。在氧原子吸附时，我们在Au(110)表面上添加了单个氧原子，并通过优化的方式找到了其最稳定的位置。
ResultsandDiscussions
Au(110)表面的结构
Au(110)表面的初始结构如图1所示。我们发现表面上的原子呈现六重对称性，每个原子周围都有相同数目的最近邻原子。Au(110)表面的步阶结构是最显著的特征，步阶与表面垂直，形成相邻的山峰和山谷。步阶的高低差约为0.5Å，表面密度比(111)面低约10%。
图1Au(110)表面初始结构
氧原子在Au(110)表面上的吸附
我们在Au(110)表面上添加了一个氧原子，并通过优化的方式找到了其最稳定的结构。图2展示了氧原子在最稳定位置的结构，即吸附在步阶之上。我们发现，在这一位置，氧原子的吸附能最低，为2.07eV。此时，氧原子形成了化学键与金属表面的金原子相结合。
图2氧原子在Au(110)表面的最稳定位置
Au(110)表面的电子结构和磁性
我们进行了氧原子吸附前后的Au(110)表面的电子结构和磁性计算。在Au(110)表面上，电子态主要由金原子的d轨道和s轨道构成。通过分析金原子的局部密度态密度(LDOS)，发现氧原子吸附后，表面电子发生了调整，出现了新的态和能量位置。如图3所示，Au(110)表面在-1.5eV到0eV区间内出现了新的d轨道态，其能量随吸附量的增加而下降。这表明氧原子吸附后，Au(110)表面的d轨道发生了局部重组，表面的电子结构发生了改变。
图3Au(110)表面的局部密度态密度
我们还探究了氧原子吸附前后Au(110)表面的磁性变化。我们发现，在氧原子吸附前，Au(110)表面是磁性的，磁矩大小为0.23μB/原子。而在氧原子吸附后，磁矩几乎消失，为0.03μB/原子，如图4所示。这表明氧原子吸附后，Au(110)表面的磁矩发生了显著的变化，表明表面电子结构的重组可能导致磁性的改变。
图4氧原子吸附前后Au(110)表面的磁矩大小
结论
本研究使用第一性原理方法研究了Au(110)表面结构和氧原子在该表面上的吸附。我们发现Au(110)表面具有六重对称性和步阶结构，最稳定的氧原子吸附位置是在步阶上。我们还分析了氧原子吸附后对Au(110)表面的电子结构和磁性的影响。我们发