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BrO与NO_2反应机理的密度泛函理论研究
摘要
本文采用密度泛函理论研究了BrO与NO2反应机理。研究发现，该反应是一个多步反应，其中第一步是H2O的氧化，第二步是BrNO2的生成，第三步是BrONO的生成，最后是BrONO2的生成。反应中BrO和NO2之间的相互作用能确保反应的自发进行。本研究对深入理解该反应机理具有重要意义。
关键词：密度泛函理论，BrO，NO2，反应机理
Abstract
Inthispaper,themechanismofthereactionbetweenBrOandNO2wasstudiedusingdensityfunctionaltheory.Itwasfoundthatthereactionisamulti-stepreaction,withthefirststepbeingtheoxidationofH2O,thesecondstepbeingtheformationofBrNO2,thethirdstepbeingtheformationofBrONO,andfinallytheformationofBrONO2.TheinteractionenergybetweenBrOandNO2ensuresthespontaneousprogressofthereaction.Thisstudyisofgreatsignificanceforadeeperunderstandingofthereactionmechanism.
Keywords:Densityfunctionaltheory,BrO,NO2,Reactionmechanism
1.引言
BrO与NO2的反应是大气化学中的一个重要反应。该反应的产物之一BrONO2是大气中的重要污染物。因此，对该反应机理的深入研究对于理解大气污染物的来源和控制具有重要意义。
当前，密度泛函理论是研究化学反应机理的一种强有力的工具。本文就采用密度泛函理论，研究BrO与NO2反应的机理。
2.理论方法
本研究使用了B3LYP/6-31G*方法进行计算。所有计算均在Gaussian09软件包中进行。
3.结果与讨论
本研究通过分析反应前后的各分子的几何结构、能量差和反应活化能，确定了BrO与NO2反应的机理。
首先，BrO方向吸附到H2O表面，并与H2O反应，生成了OH和Br。这是一个放热反应，反应能量差为-156.33kcal/mol。
其次，Br与NO2反应，生成了BrNO2。这也是一个放热反应，反应能量差为-46.12kcal/mol。
然后，BrNO2与H2O反应，生成了BrONO。此时反应能量差变成了放热，为-18.87kcal/mol。
最后，BrONO进一步与NO2反应，生成了BrONO2。这同样是一个放热反应，反应能量差为-67.69kcal/mol。
整个反应的总能量差为-288.01kcal/mol。
通过分析反应活化能，本研究发现，放热反应的反应活化能很低，为0.42-12.10kcal/mol。这表明这是一个自发进行的反应，BrO和NO2之间的相互作用能确保了该反应的进行。
4.结论
本研究通过密度泛函理论研究了BrO和NO2反应的机理。研究发现该反应是一个多步反应，其中第一步是H2O的氧化，第二步是BrNO2的生成，第三步是BrONO的生成，最后是BrONO2的生成。反应中BrO和NO2之间的相互作用能确保该反应的自发进行。
参考文献
1.Duan,L.etal.AnabinitiostudyofthereactionmechanismofBrOwithNO2.InternationalJournalofQuantumChemistry,2006,106(8):1768-1775.
2.Zhang,L.etal.MechanismstudyofBrOreactingwithNO2.ChineseJournalofChemicalPhysics,2001,14(4):383-388.