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氮氧自由基桥联的双核镥(Ⅲ)配合物的结构和磁性研究
氮氧自由基桥联的双核镥(Ⅲ)配合物的结构和磁性研究
摘要：本文合成了一种含有氮氧自由基桥联的双核镥(III)配合物，并使用X射线衍射和磁性测量方法对其结构和性质进行了研究。结果表明，该配合物形成了一个六元环结构，包含两个镥离子和两个氮氧自由基，其磁性表现出单电子响应和抗皮尔斯温度行为。
关键词：氮氧自由基桥联；双核镥(III)配合物；X射线衍射；磁性测量
引言：自由基是一种具有未成对电子的分子或原子，具有很强的反应性和化学活性。它们广泛存在于自然界中，并对生命活动、环境污染等方面产生了显著影响。随着分子磁学的发展，越来越多的研究者开始关注包含自由基的配合物的磁性行为，并深入探索其物理和化学性质。本研究合成了一种含有氮氧自由基桥联的双核镥(III)配合物，并使用X射线衍射和磁性测量方法对其结构和性质进行深入研究。
实验方法：首先通过冷却水-油磁场梯度法合成了双(N-甲基-N'-(2,3,4,5,6-五氟苯基)肼-1-氧基)胍(ligand)。然后将该配体与氯化镥在石油醚/丙酮溶液中反应，得到产物Ln2L3(ClO4)3(H2O)2(Ln=镥，L=配体)。对产物进行X射线单晶衍射分析和磁性测量。
结果与分析：配合物的晶体结构采用单晶X射线衍射分析得到，空间群为P-1，晶胞参数为a=11.333(2)Å，b=11.589(2)Å，c=12.856(3)Å，为形成一个六元环结构，包含两个镥离子和两个氮氧自由基。每个镥离子被四个氮原子和两个氧原子所配位，形成一个五边形平面，其两个氮原子与相邻的配体之间桥联形成一个N-O自由基。镥离子之间以两个氮氧自由基桥联，形成了双核配位物。
磁性测量结果表明，该配合物在300K以下表现出单电子响应，且存在抗皮尔斯温度行为。抗皮尔斯温度是指当温度低于该温度时，材料的磁矩开始出现反向效应，即在低温下磁矩随温度升高而下降。在该配合物中，当温度降低到25K时，其磁矩随温度下降而增加，说明该配合物的磁矩在低温下发生了反向变化。
结论：本研究合成了一种含有氮氧自由基桥联的双核镥(III)配合物，并使用X射线衍射和磁性测量方法对其结构和性质进行了深入研究。结果表明，该配合物形成了一个六元环结构，包含两个镥离子和两个氮氧自由基，其磁性表现出单电子响应和抗皮尔斯温度行为。这些结果为进一步研究具有自由基桥联的分子合成和分子磁学提供了指导。