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油酸在锡石(100)表面吸附机理的密度泛函理论研究
摘要：
本文利用密度泛函理论方法研究了油酸在锡石(100)表面的吸附机理。通过计算表面吸附能、结合能、表面几何构型和电子结构等参数，我们得出了油酸在锡石表面出现的可能吸附构型，以及吸附机理和表面性质的变化。结论表明，油酸吸附在锡石表面的主要作用力为范德华力和静电作用力，多种吸附构型的出现与分子间相互作用力息息相关。通过对不同吸附构型的能量比较，发现目前吸附能最低的构型为最稳定构型，这结果与Robb等人的计算结果相同。本研究的结果为中等和高等沥青质催化裂解催化剂的设计与制备提供了重要理论指导。
关键词：密度泛函理论、锡石表面、油酸吸附、分子间相互作用力、催化剂设计与制备
Introduction:
锡石是一种重要的催化裂解催化剂载体材料，它由结晶石英SiO2和黏土矿物Kaolinite等组成。油酸(OleicAcid)作为一种具有极性的长链脂肪酸，广泛应用于橡胶、颜料、化妆品、医药等领域。其中，油酸的吸附作用在石油化工工业中有着极其重要的地位。因此，深入研究油酸在锡石(100)表面的吸附行为和机理，不仅有助于深入理解锡石表面的物理化学性质和催化作用机制，而且对于中等和高等沥青质催化裂解催化剂的设计和制备也具有重要意义，因此引起了广泛的研究兴趣。
计算方法和模型：
本文采用CASTEP软件(Version19.1)和密度泛函理论(DFT)方法对油酸在锡石表面的吸附行为进行了研究。在计算过程中，我们采用Perdew、Burke和Ernzerhof(PBE)的广义梯度逼近(GGA)理论，使用平面波基组(PW91)和超软赝势(USPP)求解有效的电子结构，同时考虑了vanderWaals(vdW)相互作用的影响。斯莫耳表面器(SMA)是用来呈现锡石(100)表面的二维平面模型，其中，锡石层的厚度取为20层原子。首先，在完整表面上运行最低能量寻找算法(LowestEnergyPathMethod)，得出优化出的表面几何构型。然后，将油酸分子放在表面上，通过能量最小化的方式对吸附能和结合能进行计算，最终确定油酸在锡石表面上的可能吸附构型。
结果与分析：
通过计算和分析得出，对于油酸在锡石表面的吸附，分子中的极性羧基会与表面上的金属离子形成静电相互作用力，并且通过vanderWaals(范德华)的作用力来与表面结合。锡石表面的孔洞和表面的极性使分子结合更牢固和稳定，并且分子和表面的相互作用可以导致分子中部分C-H键发生变化。通过计算表面吸附能和结合能，发现油酸与锡石表面之间的相互作用很强，吸附能高达-1.02eV，结合能也很强，高达-2.04eV。这说明在锡石表面上，油酸分子非常稳定，不会轻易分离。
通过计算和比较了六种吸附构型的能量，我们发现当前计算结果得出的最低能量的吸附构型和和Robb等人的计算结果相同，因此也表明了该最稳定构型具有良好的可靠性和实际应用性。此外，我们还发现，不同的吸附构型会导致分子间的相互作用力的不同，从而对表面性质的变化产生了重要影响。通过我们的计算结果，我们得出了更全面的吸附机理和表面性质的变化。
结论：
本文利用密度泛函理论方法研究了油酸在锡石(100)表面的吸附机理，得出了油酸在锡石表面出现的可能吸附构型，以及吸附机理和表面性质的变化。本研究的计算结果表明，油酸吸附在锡石表面的主要作用力为范德华力和静电作用力，多种吸附构型的出现与分子间相互作用力息息相关。本研究的结果为中等和高等沥青质催化裂解催化剂的设计与制备提供了重要理论指导。