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杂原子掺杂的碳材料作为高效的氧气还原电催化剂 摘要 氧气还原反应(ORR)是燃料电池的关键反应之一,也是碳材料电催化剂研究的热点之一。本文综述了杂原子掺杂的碳材料在ORR中的应用,包括碳基催化剂的分类和性能评价指标、杂原子掺杂的碳材料在ORR中的作用机制及其进展、结构设计和后续应用展望。 关键词:氧气还原反应;碳基催化剂;杂原子掺杂;作用机制;结构设计 1.引言 氧气还原反应是燃料电池的关键反应之一,能量损失、电化学效率和输出功率的提高都取决于ORR的效率。目前,铂基催化剂是ORR的最佳选择,但由于铂催化剂的价值昂贵、稀缺、易受污染等限制,打破铂的垄断,开发低成本、高效能的替代催化剂成为了研究热点。在众多的候选材料中,碳材料因其丰富的资源、良好的导电性和化学惰性提交了一次难得的机会。相应的,如何设计和制备具有高效催化活性和稳定性的碳基催化剂成为了当今研究的重要方向。 2.碳基催化剂的分类和性能评价指标 碳基催化剂是指基于碳的材料作为催化剂的电极材料。目前,碳基催化剂可归为大类有三类:有序多孔碳材料、氮掺杂碳材料以及其他杂原子掺杂碳材料。这些碳材料中,杂原子掺杂碳材料因其较好的ORR催化活性和高化学稳定性而成为了各类碳基催化剂中的佼佼者。性能评价指标也随应用的不同而不同,但常规的指标包括催化性活性、阻抗等参数。 3.杂原子掺杂的碳材料在ORR中的作用机制及其进展 杂原子掺杂在碳材料中的应用为破解碳材料催化氧还原反应能力的一条路径并在碳材料的催化效率、电化学稳定性、导电性和形态稳定性等方面均有所提高。其中掺入氮、硫、磷等原子是常见的掺杂元素,而它们的ORR活性机制则依赖于催化活性位点和催化剂表面结构。通过对掺氮碳、掺硫碳和掺磷碳的波谱学分析等,发现掺杂原子形式和含量对催化性质以及催化剂表面态的影响较大。根据实验结果,杂原子掺杂的碳材料表现出较好的电催化剂催化效率,并具有可持续性和环保性等优势,因而成为未来催化剂材料的一个发展方向。 4.结构设计和后续应用展望 杂原子掺杂的碳材料在ORR方面的表现表明,其性能得以通过将杂原子掺入碳材料得到有效的改善。然而,杂原子掺杂的碳材料中还有一些需要改进的地方。例如,目前假设了氮原子在碳材料结构中的主导位置,但氮原子仍需要进一步的研究。此外,杂原子掺杂的碳材料也需要针对实际应用场景进行结构设计。未来的结构设计需要考虑如何进一步提高ORR活性、长期的电催化剂稳定性、以及缩小制备成本等问题。最终,将会看到这一类材料在能源和环境等领域的进一步发展和应用。 参考文献 [1]LimJ,LiangZ,XiaY.Metalcatalystsforheterogeneouscatalysis:fromsingleatomstonanoclustersandbeyond,Chemicalreviews,2015,115(11):5052-5115. [2]JiangZ,JiangH,DongX,etal.Designandapplicationofnitrogen-dopedporouscarbonsinsupercapacitors,JournalofMaterialsChemistryA,2021,9(7):3885-3909. [3]ChenT,LiX,LiuC,etal.PreparationofFe/N-dopedgraphenenanoplateletsaselectrocatalystsforoxygenreductionreaction,ElectrochimicaActa,2017,260:169-176. [4]LiangJ,JiaoY,JaroniecM,etal.Sulfurandnitrogendual-dopedmesoporousgrapheneelectrocatalystforoxygenreductionwithsynergisticallyenhancedperformance,AngewandteChemieInternationalEdition,2012,51(46):11496-11500. [5]ZhangJ,LiuY,WangL,etal.Ageneralstrategyfordevelopingultrathintransitionmetal–organicframeworknanosheetsasoxygenreductionreactionelectrocatalysts,JournaloftheAmericanChemicalSociety,2016,138(38):12360-12369.