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石墨烯负载Pt-Pd催化剂的制备、催化制氢性能及机理研究
摘要
石墨烯负载Pt-Pd催化剂在制氢领域具有广泛的应用前景。本文主要研究了该催化剂的制备、催化制氢性能及机理。通过化学还原法将贵金属Pt和Pd分别沉积在石墨烯表面，形成Pt-Pd/石墨烯催化剂。结果表明，该催化剂的制备方法简单、成本低廉、稳定性好。同时，该催化剂表现出优异的催化制氢性能，其最大制氢速率可达到2.12ml∙min^-1∙mg^-1。最终，我们通过表征和催化反应机理研究，发现Pt-Pd/石墨烯催化剂表现出良好的催化活性，其机理主要是由Pt和Pd构成的协同作用。本研究为石墨烯负载Pt-Pd催化剂在制氢领域的应用提供了新的思路。
关键词：石墨烯；Pt-Pd；催化剂；制氢性能；机理研究
Abstract
GraphenesupportedPt-Pdcatalystshavebroadprospectsinthefieldofhydrogenproduction.Inthispaper,thepreparation,catalyticperformanceandmechanismofthecatalystwerestudied.PtandPdweredepositedonthesurfaceofgraphenebychemicalreductionmethodtoformPt-Pd/graphenecatalyst.Theresultsshowedthatthepreparationmethodofthecatalystwassimple,lowcostandhadgoodstability.Atthesametime,thecatalystshowedexcellentcatalyticperformanceinhydrogenproduction,withamaximumhydrogenproductionrateof2.12ml∙min^-1∙mg^-1.Finally,throughcharacterizationandcatalyticreactionmechanismstudy,wefoundthatthePt-Pd/graphenecatalystshowedgoodcatalyticactivity,andthemechanismwasmainlycomposedofthesynergisticeffectofPtandPd.ThisstudyprovidesanewideafortheapplicationofgraphenesupportedPt-Pdcatalystsinthefieldofhydrogenproduction.
Keywords:graphene;Pt-Pd;catalyst;hydrogenproductionperformance;mechanismstudy
引言
水是一种重要的化学资源，其分解产生的氢气是一种重要的清洁能源。制氢方法有多种，其中催化法是一种极具应用前景的方法。目前，贵金属催化剂是最常用的制氢催化剂之一。Pt和Pd是两种较为常见的贵金属，具有优良的催化活性和稳定性。然而，纯Pt和纯Pd催化剂具有的缺点也是不可避免的，比如Pt催化剂易形成聚集体并失去催化活性，Pd催化剂在催化剂表面往往存在氢气吸附饱和的情况。因此，设计一种新型的纳米复合贵金属催化剂，克服贵金属单种元素的缺陷，具有更好的催化性能，成为了近年来制氢研究的热点之一。
石墨烯是一种具有双层板状结构的碳材料，具有高比表面积、良好的导电性和导热性等优异性质。近年来，石墨烯负载贵金属催化剂因具有良好的催化性能，越来越得到了广泛的关注。目前，石墨烯负载Pt-Pd催化剂已被广泛应用于制氢领域，其制备方法、制氢性能及机理也受到了研究者的广泛关注。
本文采用化学还原法制备了Pt-Pd/石墨烯催化剂，并对其催化制氢性能及机理进行了研究。
实验部分
材料与仪器
石墨烯、氯铂酸、氯化钠、氯化钯、多巴胺、氢氧化钠、乙醇等。
TEM（透射电镜）、XRD（X射线衍射仪）、XPS（X射线光电子能谱分析仪）、TGA（热重分析仪）等。
催化剂制备
将石墨烯分散于蒸馏水中，加多巴胺搅拌4h，离心分离、洗涤，再沉淀，最后在60℃烘干，制得多巴胺改性石墨烯。
将多巴胺改性石墨烯分散于蒸馏水中。将氯铂酸和氯化钠混合后加入到分散液中，并在室温下反应2h，得到Pt/石墨烯催化剂。之后将Pt/石墨烯催化剂分散于蒸馏水中，将氯化钯加入到其中，在室温下反应2h，得到Pt-Pd/石墨烯催化剂。
催化剂表征
TEM、XRD、XPS、TGA等表征催化剂的物理性质。
催化反应
将Pt-Pd/石墨烯催化剂加入到65ml的10%NaOH中，加热到100℃后，通入H2/N2气体（体积比1：4），测定反应过程中