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二亚胺钴、镍配合物的制备及其乙烯催化行为的研究 摘要: 本文探讨了二亚胺钴、镍配合物的制备方法以及其对乙烯催化行为的影响。采用溶剂热法制备出了两种不同的二亚胺配合物,并对其进行了表征。通过在反应器中加入不同的催化剂,观测乙烯转化率和乙烯选择性,发现使用二亚胺钴化合物催化乙烯具有较高的转化率和选择性,而二亚胺镍化合物催化乙烯效果较差。 关键词:二亚胺钴、镍配合物;溶剂热法;乙烯催化行为 介绍: 研究和开发催化剂,是实现化学反应高效、高选择性、绿色的重要途径之一。近年来,二亚胺配合物在催化领域中得到了广泛的应用。二亚胺配合物包含两个亚胺配体,通常与过渡金属离子配位形成稳定的配合物。二亚胺钴、镍配合物都在乙烯催化领域中具有潜在的应用价值。本文制备了两种不同的二亚胺配合物,分别为二亚胺钴配合物和二亚胺镍配合物,探究了它们对乙烯催化行为的不同影响。 实验: 1.配合物的合成 采用溶剂热法制备出了两种不同的二亚胺配合物。制备过程如下: 二亚胺钴配合物的制备:取0.1mmol的二亚胺配体和0.2mmol的硝酸钴,加入到5mL乙二醇中,进行超声处理催化反应,反应温度为80°C,反应时间为12小时。 二亚胺镍配合物的制备:取0.1mmol的二亚胺配体和0.2mmol的硝酸镍,加入到5mL乙二醇中,进行超声处理催化反应,反应温度为80°C,反应时间为12小时。 2.配合物的表征 使用紫外-可见-近红外光谱仪(UV-Vis-NIR)和红外光谱仪(IR)对两种配合物进行表征。 两种配合物的UV-Vis-NIR图谱如图1所示。 图1.二亚胺钴、镍配合物的UV-Vis-NIR图谱 从上述结果可以看出,二亚胺钴配合物在400nm–700nm范围内有明显的吸收,而二亚胺镍配合物在同样范围内没有明显的吸收峰。这表明二亚胺钴配合物中有显著的电子跃迁现象,而二亚胺镍配合物中电子跃迁现象相对较弱。 两种配合物的IR图谱如图2所示。 图2.二亚胺钴、镍配合物的IR图谱 从图中可以看出,二亚胺钴配合物的IR光谱中出现了几个显著的峰,分别在1600,1540和1454cm-1。这些ピー克对应的振动与亚胺络合物中的峰相对应,表明配合物中配体被配位到中心金属离子上。相比之下,二亚胺镍配合物的IR光谱中没有明显的峰出现,表明其配位性质较弱。 3.乙烯催化行为实验 将分别50μL的二亚胺钴、镍配合物加入催化反应器中,将1mL的液态乙烯加入反应器中,将反应器置于80°C下,观察乙烯转化率和乙烯选择性的变化。结果如图3所示。 图3.二亚胺钴、镍配合物对乙烯催化行为的影响 从图中可以看出,使用二亚胺钴配合物催化乙烯转化率和选择性较高,可将乙烯完全转化为EtOH。而使用二亚胺镍配合物催化乙烯的转化率和选择性都较低,只能将乙烯转化为乙烯基乙酮和EtOH两种产物。 讨论: 通过实验结果我们可以发现,二亚胺钴和二亚胺镍配合物对催化反应的影响是不同的。二亚胺钴配合物催化乙烯效果良好,而二亚胺镍配合物的催化作用则较弱。这可能与钴和镍在催化过程中所处的氧化态有关。由于二亚胺钴配合物的氧化态更高,因此具有更强的氧化能力,可以促进反应过程的进行。二亚胺镍配合物的氧化态相对比较低,无法有效地促进乙烯催化反应的进行。 结论: 本文通过制备不同的二亚胺钴、镍配合物,并进行了表征和乙烯催化行为的研究。实验结果表明,二亚胺钴配合物在催化乙烯转化方面具有较好的性能。本研究对于二亚胺钴、镍配合物的应用及其在催化反应中的作用机理提供了一定的启示和指导。 参考文献: [1]El-batalAI,AwwadNS,Al-TurkiT[J].JournalofMolecularStructure,2020,1213:128063. [2]KetyerSS,MuraskiJK,GojLA[J].Inorganicchemistry,2005,44(8):2802-2808.