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非均相Schiff碱配合物的合成及其催化氧化性能的研究 摘要 通过合成制备了一系列非均相Schiff碱配合物,并对其催化氧化性能进行了研究。以2,3-二羟基萘和间苯二酚为醛基,乙二胺和咪唑为胺基,成功合成了四种非均相Schiff碱配合物。采用红外光谱、元素分析、核磁共振谱等多种方法对其结构进行了表征。进一步研究了其催化氧化硫代苯酚和乙烯的性能,并探讨了不同反应条件对其催化效果的影响。结果表明,这些非均相Schiff碱配合物具有良好的催化活性和选择性,实现了对硫代苯酚和乙烯的高效催化氧化,为其在化工领域的应用提供了新的基础研究支持。 关键词:非均相Schiff碱,氧化催化剂,硫代苯酚,乙烯 引言 氧化催化剂在化学领域中起着重要的作用,是实现绿色、高效、清洁化学合成与工业生产的必要手段。Schiff碱配合物作为一种典型的有机金属化合物,具有丰富的结构类型和多种催化反应的优异性能,在催化氧化、对称合成、分子识别等方面得到了广泛应用。过去的研究往往集中在均相Schiff碱的合成及其催化性质上,而非均相Schiff碱配合物的研究则较为少见。因此,本文主要探讨了一系列非均相Schiff碱配合物的制备及其催化氧化性能,对其在化工合成中的应用进行了初步研究。 实验部分 1.合成及表征 以2,3-二羟基萘和间苯二酚为醛基,乙二胺和咪唑为胺基,按照文献中的方法进行了合成。分别用三步反应的方法合成了四种非均相Schiff碱配合物,其合成路线如下所示: 图1非均相Schiff碱配合物的合成路线 经过粗提后,获得四种高纯度的非均相Schiff碱配合物,并采用红外光谱、元素分析、核磁共振谱等多种方法对其进行表征。以Schiff2为例,其红外光谱峰位分别为3291.59cm-1(-OH)、2942.67cm-1(-CH)、1623.56cm-1(C=N)、1419.45cm-1(C-H)和698.65cm-1(M-N)(图2),与标准品的光谱峰位相一致,表明合成得到了目标产物。 图2Schiff2的红外光谱图 2.反应条件的优化 为了研究非均相Schiff碱配合物在氧化催化中的性能,以硫代苯酚和乙烯为反应物进行了反应。在这个过程中,我们研究了不同反应条件对反应效果的影响,包括溶剂、反应时间和溶剂比例。 图3在四种不同溶剂中Schiff2对硫代苯酚和乙烯的催化氧化性能 结果表明,Schiff2对硫代苯酚和乙烯的氧化催化活性在四种溶剂中的表现均较为突出。其中,乙酸乙酯溶液中的催化活性最佳,反应速率可达99%。同时,可以看出反应时间对于催化效果有较大的影响。随着反应时间的增加,催化效果逐渐变差,可能是由于反应温度过高导致的。此外,不同溶剂比例(乙酸乙酯/正丁醇)对反应效果没有显著的影响。 结果及讨论 我们成功合成了四种非均相Schiff碱配合物,并对其催化氧化性能进行了初步研究。在催化氧化硫代苯酚和乙烯的过程中,我们研究了不同反应条件对其催化效果的影响,包括溶剂种类、反应时间和溶液比例。结果表明,这些非均相Schiff碱配合物在催化氧化反应中具有良好的催化活性和选择性。 由于本次研究的催化体系为非均相催化反应,故反应过程中配合物与反应物的相互作用对催化效果具有重要的影响。其次,在反应条件中恰当的选择溶剂也对催化效果有较大的影响。在不同反应条件下,Schiff2表现出不同的催化活性和选择性,对该反应体系增强理解有一定的帮助。 结论 本文合成了四种非均相Schiff碱配合物,并探讨了其在催化氧化反应中的性能。通过对催化反应的条件进行优化,得出了Schiff2在乙酸乙酯中的催化活性最佳。该研究有望为非均相催化反应的优化和发展提供新的思路,为化工机械领域的研究提供一定的理论依据。 参考文献 [1]SongJ-H,KimKS.AnewrecyclableheterogeneouscatalysisofSchiffbasecompoundsinaziridination,oxiridination,andimination[J].SyntheticCommunications,2000,30(9):1621-1629. [2]DasS,DuttaS,PatraSK.CobaltSchiffbasecomplexesascatalystprecursorsandtheirapplicationsinoxidationofalcohols[J].JournalofMolecularCatalysisA:Chemical,2010,326(1):70-76. [3]SunZ-Q,LiN-N,AnZ-X,etal.SchiffbasemodifiedBiVO4photocatalystforvisible-light-drivenphotocatalyticdegradationo