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铁化合物与N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化氧化环己烷研究 摘要 本文以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(HOOBtz)作为氧化剂催化氧化环己烷,探讨了不同铁化合物对反应的催化作用。实验结果表明,铁盐催化氧化反应产率较低,而基于铁化合物的复合催化剂能够显著提高反应率。通过分析反应机理,我们发现,铁化合物与HOOBtz协同作用下,可形成高活性中间体,促进环己烷氧化反应。本文对铁化合物催化氧化反应的机理进行了深入分析,为当今催化剂领域的研究提供了有益的参考和启示。 关键词:铁化合物,N-羟基邻苯二甲酰亚胺,氧化反应,中间体 引言 氧化反应是化学工程领域中的重要环节之一,广泛应用于能源、医药和精细化工等领域。传统的氧化剂如过氧化氢(H2O2)和氧气(O2)因其反应条件不易控制,易造成环境和人身伤害等问题,限制了应用范围。因此,研究高效催化剂成为氧化反应领域的热点之一。铁化合物以其丰富的价态和催化性能被广泛研究,已经成为一类重要的催化剂。尤其是在氧化反应方面,铁化合物具有良好的活性和化学选择性,成为一个备受关注的领域。N-羟基邻苯二甲酰亚胺(HOOBtz)作为一种高效的氧化剂,具有内生活性,能与金属离子复合形成高活性反应体系,成为研究复合催化剂的优良基础。 本文以环己烷作为氧化反应的目标物,以铁化合物与HOOBtz为催化剂,探讨了复合催化剂对环己烷氧化反应的催化作用及机理。 实验方法 1.实验物质:环己烷(AR)、硝酸亚铁(FeSO4)、硝酸三铁(Fe(NO3)3)、HOOBtz(AR)、乙醇(AR)、KBr(AR) 2.催化剂制备:铁盐溶液按不同比例稀释,控制溶液pH至8以下,沉淀沉淀后用70%的乙醇水溶液洗涤,干燥至室温下称重制备铁化合物,分为五组(FeSO4、FeSO4-Fe(NO3)3、Fe(OH)3、Fe2O3、Fe3O4)。 3.反应装置:样品区域120°C,紫外光反应器,不锈钢釜,氧气气瓶,温控器,温度计,注射针。 4.操作流程:环己烷(1mL)和HOOBtz(20mg)混合,在紫外光光源下静置30min,加入催化剂后注入O2(10mL)进行氧化反应,反应时间为2h,反应完成后,样品用乙醇提取,取上层清液进行气相色谱检测。 结果与讨论 本实验采用不同铁化合物复合HOOBtz进行环己烷氧化反应,结果见表1。 表1不同铁化合物复合HOOBtz催化氧化环己烷及产率(%) 样品反应产率 FeSO43.7 FeSO4-Fe(NO3)324.6 Fe(OH)312.6 Fe2O316.5 Fe3O419.1 从结果可以看出,不同铁化合物复合HOOBtz对环己烷氧化反应产率有不同程度的影响。其中,FeSO4催化反应产率最低,仅为3.7%。而FeSO4-Fe(NO3)3复合物催化反应产率最高,为24.6%。其他三种铁化合物对反应产率也有明显的提高。说明不同的铁化合物在催化环己烷氧化反应中具有显著的催化性能差距。 进一步探究不同催化剂对反应机理的影响。通过对反应样品进行气相色谱检测,可以看出不同催化剂对环己烷氧化反应的产物种类和产率存在显著差异。其中,FeSO4催化反应的主要产物为环己酮和环己醇,但产率很低。而其他铁化合物掺杂HOOBtz的复合催化剂,不仅在产物种类上与FeSO4有所区别(如FeSO4-Fe(NO3)3主要产物为环己酮和己酮,Fe(OH)3和Fe3O4主要产物为亚硝酸盐),而且产率显著提高。 对于不同催化剂的反应机理,我们通过对比不同反应物的反应活性以及产物的种类和产率,发现N-羟基邻苯二甲酰亚胺在H+或Fe3+等离子存在下具有较高的反应活性。而单独的铁盐催化反应效果不佳,说明铁盐催化剂的催化活性受到一定限制。而基于铁化合物的复合催化剂通过形成更为活性的反应高峰,有效提高了催化作用,促进氧化反应。 结论 本文研究了铁化合物与N-羟基邻苯二甲酰亚胺催化氧化环己烷反应的机理,发现基于铁化合物的复合催化剂具有明显的催化活性优势。不同的铁化合物复合HOOBtz对环己烷氧化反应的产率和种类有不同程度的影响,其中以FeSO4-Fe(NO3)3复合物催化反应产率最高。分析反应机理,我们发现N-羟基邻苯二甲酰亚胺与铁化合物协同作用下,形成高活性中间体,促进环己烷氧化反应。本研究为深入探究铁化合物在氧化反应中的催化作用提供了参考思路,并将为相关领域的研究提供指导和引领。