负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究.docx

负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究
负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究
摘要：选择Mn、Ce为主要活性组分，分别载于TiO2载体上制备低温SCR脱硝催化剂，并研究了其反应机理和抗硫性能对NOx的去除效果。结果表明，采用负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂可有效地降低NOx排放浓度，在温度在150-250°C时，去除氮氧化物的效率显著提高，表现出优异的催化效果；在直接SO2作用下脱硝性能较差，但在间接SO2作用下具有较好的抗硫性能。
关键词：Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂；制备；反应机理；抗硫性能。
引言
随着工业化的不断发展和城市化的进程不断加速，空气污染已成为我国目前面临的重要环境问题之一，其中氮氧化物是主要的大气污染源之一，对环境和人体健康产生了严重的影响。因此，降低氮氧化物排放，减少大气的污染已成为环保工作的重点之一。在低温SCR（选择性催化还原）脱硝技术中，选择合适的催化剂是实现高效脱硝的关键，在此方面，Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂作为一种潜在的催化剂，已引起了广泛的关注。
本文主要研究了以Mn、Ce为活性组分，TiO2为载体，采用沉淀法制备负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂，并通过SEM、XRD、EDS、等温吸附和程序升温还原等方法对其物理化学性质进行了表征，并系统研究了其反应机理及抗硫性能。本研究将为氮氧化物的有效去除提供新的思路与方法。
材料与方法
催化剂制备
本研究采用沉淀法制备催化剂，在TiO2载体上负载Mn、Ce活性组分。具体制备步骤如下：先将适量的氯化氨在去离子水中溶解，加入MnCl2、Ce(NO3)3和Ti(SO4)2·4H2O，溶液pH值为7-8，搅拌30min后，加入25%NH3水溶液调整pH值至10左右，继续搅拌3h沉淀。然后将混合物经过离心洗涤、干燥和煅烧等步骤，即得到负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂样品，其中不同Mn/Ce比例的催化剂称为Mn-Ce（x）/TiO2，x为不同的比例，本研究中x取值范围为0.5-1.
催化剂表征
通过SEM、XRD、EDS等方法对催化剂的微观形貌、晶体结构等进行表征。催化剂样品的比表面积、孔径分布等特征通过BET表面积分析仪进行测定，催化剂的还原性能通过程序升温还原（TPR）方法进行研究。
反应性能测试
将所制备的Mn-Ce（x）/TiO2催化剂样品加入反应釜中，与不同浓度的氮氧化物（NO、NO2）和氨气（NH3）混合，对催化剂的反应活性进行测试。研究反应温度、氨气/氮氧化物的配比等因素对催化剂反应效果的影响。
抗硫性能测试
研究不同硫化物对催化剂催化活性的影响，并探讨其对催化剂的失活机理。
结果与讨论
催化剂表征及物化性质
该研究制备的催化剂样品形貌均匀，在SEM图片上呈现出较为典型的孔洞结构。XRD结果显示，催化剂中的主要物相为TiO2、MnO、CeO2等物质。催化剂的比表面积BET分别为73.2和101.4m2/g。TPR结果显示，在800°C时，Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂均表现出优异的还原性能。
反应性能测试
研究表明，在Mn/Ce比例为1:1时，催化剂显示出最佳催化性能。在温度为150-200°C时，NO的去除率可达到90%以上，并且在150°C以下，NO的去除率仍能够保持在80%以上。此外，NH3/NOx的比例也对催化剂的催化效果有明显影响。当NH3/NOx的比例为1时，Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂表现出最佳的催化效果。
抗硫性能测试
实验表明，Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂具有较好的抗间接SO2作用的能力，但在直接SO2作用下催化剂的脱硝性能较差。这表明，催化剂的抗硫性能更多地取决于实际应用环境中SO2作用形式，因此，催化剂的选择应根据实际应用环境考虑。
结论与展望
本文以Mn、Ce为主要活性组分，结合TiO2载体制备出了具有优异的高温还原性能和较好的低温催化性能的Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂。研究发现，在Mn/Ce比例为1:1时，催化剂催化性能最佳，其在150-200°C时NOx去除效率可达到90%以上，因此表现出良好的催化效果。同时，催化剂在间接SO2作用下具有较强的抗硫能力，展现出很好的应用前景。
未来需要进一步深入研究，探究不同硫化物对催化剂失活机理的影响，并对催化剂的合成方法进行改进与优化，以进一步提高其催化效率和抗环境硫化物的能力，以满足实际环境监测和污染治理的需求。