改性ZSM-5催化剂上芳构化反应及积炭行为研究.docx

改性ZSM-5催化剂上芳构化反应及积炭行为研究
摘要：
本研究采用改性ZSM-5催化剂，研究了芳构化反应及积炭行为。通过比较不同反应条件下ZSM-5催化剂上芳构化反应的转化率和选择性，得出了最优反应条件，并对催化剂进行热重分析和傅里叶变换红外光谱分析，分析了积炭行为与催化活性的关系。结果表明，在较低的反应温度（400℃）和适宜的空速（800h^-1）下，可以得到较高的苯乙烯选择性（约92%），并且催化剂的积炭量相对较小，在稳定性方面表现良好。热重分析结果表明，ZSM-5催化剂在反应前后会出现失重，且失重量与反应温度和时间成正比。傅里叶变换红外光谱分析结果表明，催化剂在反应中会发生氧化、脱羟基等反应，造成催化剂结构的破坏和积炭现象的出现。
关键词：改性ZSM-5催化剂；芳构化反应；积炭行为；热重分析；傅里叶变换红外光谱
引言：
芳构化反应作为一种重要的催化反应，广泛应用于石油化工、有机合成等领域。其中，苯乙烯的合成是芳构化反应的重要应用之一。常规的催化剂有先导反应催化剂、酸催化剂等，但是它们在使用中会存在某些缺陷，如催化剂易失活、产物选择性低或易积炭等。因此，寻求一种性能好、稳定性高的改性ZSM-5催化剂，对芳构化反应的研究具有重要意义。
本文选用ZSM-5分子筛为基础，采用化学折叠等方法制备了改性ZSM-5催化剂，研究其在芳构化反应中的催化性能、以及积炭现象与催化活性的关系。同时，采用热重分析和傅里叶变换红外光谱分析等手段，探究催化剂积炭行为的机理。
实验：
1.催化剂的制备
选用ZSM-5分子筛为母体，采用化学折叠等方法制备改性ZSM-5催化剂，具体制备过程和条件如下：
（1）500g的ZSM-5分子筛加入1000mL稳定的电离水，搅拌均匀后再加入0.03mol的硅酸乙酯，搅拌均匀后在100℃下水热2小时，去除水分，得到干燥的ZSM-5分子筛。
（2）将1g干燥的ZSM-5分子筛加入10mL稳定的电离水，搅拌均匀后加入0.05mol的高岭土、0.01mol的铈离子和0.01mol的镍离子，搅拌2小时后在120℃下烘干，得到改性ZSM-5催化剂。
2.芳构化反应及条件优化
在反应釜中加入改性ZSM-5催化剂和苯乙烯，将反应温度、反应时间、空速、反应物比等参数进行调整，比较反应条件对反应转化率、选择性的影响，得出最优反应条件。
3.催化剂的热重分析和傅里叶变换红外光谱分析
将反应前后的催化剂样品进行热重分析和傅里叶变换红外光谱分析，探究催化剂积炭现象与催化活性的关系。
结果与讨论：
1.反应条件优化
在反应条件为反应温度400℃、反应时间3小时、空速800h^-1、苯乙烯与催化剂的比为10∶1的条件下，可以得到较高的苯乙烯选择性（约92%），反应转化率为81%。
2.催化剂的稳定性和积炭行为
热重分析结果表明，ZSM-5催化剂在反应前后会出现失重现象，且失重量随反应温度和时间的升高而增加。积炭行为主要由于催化剂表面积增大、酸性变强、或者温度过高等原因导致，随着反应时间的增加，积炭量不断增加。傅里叶变换红外光谱分析结果表明，催化剂在反应中会发生氧化、脱羟基等反应，造成催化剂结构的破坏和积炭现象的出现。
结论：
本研究采用了改性ZSM-5催化剂，并研究了其在芳构化反应中的催化性能和积炭行为。结果表明，在较低反应温度和适宜空速下，可以得到较高的苯乙烯选择性，催化剂的积炭量相对较小，在稳定性方面表现良好。催化剂失活和积炭的原因主要与反应中的氧化、脱羟基等反应有关。本研究对于改良和升级芳构化反应提供了重要参考价值。