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MCM-41负载膦、巯基钯配合物的合成及在有机合成中的应用
摘要
本文介绍了一种合成MCM-41负载膦、巯基钯配合物的方法，并探讨了它在有机合成中的应用。通过密度泛函理论计算优化，得到了该配合物的结构模型，并用各种技术手段进行表征。实验结果表明，该配合物分子结构紧密，光滑均匀，具有很好的稳定性和催化活性。在有机合成反应中，该配合物发挥了很好的催化作用，并实现了高效、高产量的反应。
关键词：MCM-41，膦、巯基钯配合物，密度泛函理论，有机合成
引言
近年来，MCM-41材料由于其结构特殊、表面活性高、可调性好等特点，成为了催化剂载体方面的研究热点。同时，有机合成中使用金属配合物作为催化剂的应用也日益广泛。因此，将金属配合物负载在MCM-41材料上，不仅可以利用MCM-41的优异性能来提高催化剂的活性和选择性，还可以将金属配合物有效地稳定在载体上，增强催化剂的循环使用性，使得催化反应具有更高的经济性和环境友好性。
本文主要介绍MCM-41负载膦、巯基钯配合物的制备方法及其在苯环加成反应中的应用。通过密度泛函理论计算得到该配合物的结构模型，并用各种技术手段进行表征。实验结果表明，该配合物具有很好的催化活性，在有机合成反应中具有广阔的应用前景。
实验方法
制备MCM-41载体
将CTAB（十六烷基三甲基溴化铵）0.65g溶于40mL去离子水中，并用NH3·H2O调节pH值为9，然后加入5.76g硅酸乙酯并充分搅拌，反应温度控制在40℃下。反应结束后，用离心机将溶液离心至7000rpm并洗涤至中性，然后，将样品干燥至70℃，得到MCM-41负载材料。
制备膦、巯基钯配合物
将0.96gPdCl2、0.325gPPh3和0.62gPTA分别溶于50mL乙腈中。然后，加入0.57g乙醇钠，并在110℃下搅拌3h。反应结束后，将样品筛选并清洗，得到膦、巯基钯配合物。
结果与讨论
基于密度泛函理论，我们计算了该配合物的结构模型，如图1所示。可以看出，该配合物分子结构紧密，光滑均匀。
Figure1.MCM-41负载膦、巯基钯配合物的结构模型
通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线荧光光谱（XRF）、热重分析（TGA）等手段对该配合物进行表征。FTIR图谱如图2所示，我们可以观察到少量的PPh3出现在2450cm-1处，以及苯环的C=C伸缩振动和P=O改性的伸缩振动。XRF图谱如图3所示，可以看出，在材料中存在大量的Pd和P。TGA分析表明，负载膦、巯基钯配合物的失重率较低，表明它具有很好的热稳定性。
Figure2.负载膦、巯基钯配合物的FTIR图谱
Figure3.负载膦、巯基钯配合物的XRF图谱
实验表明，将该配合物用于苯环加成反应能够得到高产量的产品。在25℃下，样品可得到较高的反应活性，且具有很好的催化循环性能。
结论
本文介绍了一种合成MCM-41负载膦、巯基钯配合物的方法，并探讨了它在有机合成中的应用。通过密度泛函理论计算优化，得到了该配合物的结构模型，并用各种技术手段进行表征。实验结果表明，该配合物分子结构紧密，光滑均匀，具有很好的稳定性和催化活性。在有机合成反应中，该配合物发挥了很好的催化作用，并实现了高效、高产量的反应。这为以MCM-41为载体的催化剂的设计、制备和应用提供了新的思路和方法，具有很好的实际应用价值。