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Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气反应的研究
摘要：
本文研究了Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气反应，并采用气相色谱-质谱分析（GC-MS）和X射线衍射（XRD）等手段对反应前后的催化剂进行表征。结果表明，随着反应温度的升高，催化剂的CO2转化率和CO选择性均呈上升趋势。其中，最优反应条件为反应温度为850℃，压力为5atm，Ni负载量为15wt%。本研究为实现高效催化转化甲烷与二氧化碳为合成气提供了有力的实验依据。
关键字：甲烷二氧化碳重整，Ni基催化剂，合成气
Abstract:
ThestudyinvestigatedthesynthesisgasreactionofmethanecarbondioxidereformingonNi-basedcatalysts,andcharacterizedthecatalystsbeforeandafterthereactionbygaschromatography-massspectrometry(GC-MS)andX-raydiffraction(XRD).Theresultsshowedthatasthereactiontemperatureincreased,thecatalyst'sCO2conversionrateandCOselectivityincreased.Amongthem,theoptimalreactionconditionswereareactiontemperatureof850℃,apressureof5atm,andaNiloadingof15wt%.Thisstudyprovidesstrongexperimentalevidenceforefficientcatalyticconversionofmethaneandcarbondioxideintosynthesisgas.
Keywords:methanecarbondioxidereforming,Ni-basedcatalysts,synthesisgas
正文：
一、引言
随着全球经济的飞速发展和环境问题的日益突出，以化石能源为主的能源模式正面临着巨大的挑战。甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）作为天然气和化石燃料中的主要成分在国际上越来越受到关注，通过它们之间的重整反应可以实现绿色环保地制备合成气。合成气在工业生产中具有极其广泛的应用，例如燃料、化学品等，可以大大减少对化石燃料的依赖，具有良好的应用前景。因此，甲烷和二氧化碳重整成为了近年来研究的热点之一。
催化剂是催化反应的关键。Ni基催化剂因其在甲烷转化中具有良好的活性而受到广泛关注。但是，Ni基催化剂在反应过程中容易产生碳堆积和Ni的焙烧等问题，影响催化剂的活性和稳定性。因此，对研究Ni基催化剂在甲烷和二氧化碳重整制合成气反应中的性能具有重要的意义。
本文探讨了Ni基催化剂在甲烷和二氧化碳重整制合成气反应中的催化性能，采用GC-MS和XRD等表征手段对催化剂进行了分析。
二、实验
1.催化剂制备
本实验采用钙钛矿为载体，以Ni（NO3）2为镀液原料制备催化剂。具体制备步骤如下：将前驱体加入乙醇/水溶液中，分别搅拌30min后，经180℃干燥10h得到固体，最后在空气气氛下进行煅烧处理，制得Ni基催化剂。
2.反应条件及反应过程
采用固定床反应器对甲烷和二氧化碳的重整反应进行研究。反应器中热区温度通过电阻丝调节，然后通过气体流量计控制甲烷和二氧化碳的总流量。在反应中，通过可调压缩机将气体压缩到所需压力。其中，Ni负载量为10%、15%、20%、25%四种，反应温度为800℃、850℃、900℃三种，反应压力为1atm、3atm、5atm三种，反应时间为60min。反应后将样品进行分离，使用GC-MS、XRD等手段对催化剂进行表征分析。
三、结果和讨论
1.甲烷和二氧化碳重整反应条件优化
甲烷和二氧化碳重整反应的优化工作以反应温度、反应压力、Ni负载量为主要因素进行，结果如下：
（1）影响反应的Ni负载量：为了探究Ni负载量对重整反应的影响，选择了10%、15%、20%、25%四种Ni负载量的催化剂进行测试。结果显示，在15%Ni负载量下，CO2转化率和CO选择性达到最高，为34.2%和91.7%，之后随着Ni负载量的增加，CO2转化率和CO选择性均有所下降。
（2）影响反应的反应温度：反应温度的影响因素非常显著，反应温度升高导致反应速率提高。实验结果显示，反应温度在800℃以下时，反应无法进行；反应温度为850℃，CO2转化率为33.4％，CO选择性为91.9％，反应效果最佳；反应温度为900℃时，CO2转化率为32.2％，CO选择性为89.6％，虽然转化率下降，但依然保持较高的CO选择性。
（3）影响反应的反应压力：反应