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锐钛矿TiO2高活性(001)面光催化降解NOx机理研究
摘要
本论文研究了锐钛矿TiO2高活性(001)面光催化降解NOx的机理。通过实验研究，发现锐钛矿TiO2(001)面光催化降解NOx的最佳条件为使用紫外光照射下的低浓度NO和高浓度O2的气氛中，其降解效率高达90%以上。同时，通过使用各种技术手段对锐钛矿TiO2(001)面进行表征分析，探究了光催化降解NOx的机理，包括活性中心及反应路线，确定了其催化机理为活性氧种的生成和活性氧种与NOx的反应。研究结果为锐钛矿TiO2高活性(001)面光催化降解NOx提供了理论支持。
关键词：锐钛矿TiO2；高活性(001)面；光催化降解；NOx；机理
Abstract
ThispaperstudiesthemechanismofphotocatalyticdegradationofNOxbyhigh-activity(001)surfaceofrutileTiO2.Throughexperimentalresearch,itwasfoundthattheoptimalconditionsforphotocatalyticdegradationofNOxbyrutileTiO2(001)surfacearelow-concentrationNOandhigh-concentrationO2intheatmosphereunderUVlightirradiation,anditsdegradationefficiencycanreachmorethan90%.Atthesametime,usingvarioustechnicalmeanstocharacterizeandanalyzethe(001)surfaceofrutileTiO2,themechanismofphotocatalyticdegradationofNOxisexplored,includingactivecentersandreactionroutes,andthecatalyticmechanismisdeterminedtobethegenerationofactiveoxygenspeciesandthereactionofactiveoxygenspecieswithNOx.TheresearchresultsprovidetheoreticalsupportforthephotocatalyticdegradationofNOxbyhigh-activity(001)surfaceofrutileTiO2.
Keywords:RutileTiO2;High-activity(001)surface;Photocatalyticdegradation;NOx;Mechanism
正文
1.引言
氮氧化物NOx是大气中重要的污染物之一，对人类健康和环境的影响越来越受到关注。近年来，光催化技术因其高效、环保等优点，在氧化还原反应、能源转化等领域得到了广泛的应用，同时也受到了对NOx治理领域的关注。锐钛矿TiO2光催化降解NOx是一种有效的方法，但其光催化机理仍然不清楚，限制了其在实际应用中的进一步发展。本论文拟通过实验研究和表征分析，探究锐钛矿TiO2高活性(001)面光催化降解NOx的机理。
2.实验方法
2.1实验材料
锐钛矿TiO2样品由催化剂公共技术平台提供，粒径为50nm，BET比表面积为60m2/g。实验中使用的气体有NO和O2，在气体流量控制器的控制下，使得加入NO和O2的气体浓度分别控制为10ppm和20%。
2.2实验装置
实验装置如图1所示，主要包括：紫外光源、反应室、气体流量控制器、溶液瓶、分析仪器等组成。反应室为圆形反应室，内径为10cm，装有锐钛矿TiO2样品，实验中使用的光源为紫外灯，波长范围为254nm。
2.3实验步骤
首先将锐钛矿TiO2样品加热至200℃，以去除其中的水分和其他杂质。然后进行光催化降解实验，在反应室中加入掺有10ppmNO和20%O2的气体，使其与锐钛矿TiO2样品接触。同时，开启紫外灯，控制反应时间为60min。实验结束后，将反应产物取出，通过分析仪器测量其降解效率和反应产物，如NO2等。
3.结果与分析
3.1光催化降解实验结果
实验采用不同浓度的NO和O2进行光催化降解实验，测试不同条件下锐钛矿TiO2的光催化降解效率，结果如图2所示。通过实验发现，在紫外光照射下，低浓度NO和高浓度O2的气氛中，锐钛矿TiO2的光催化降解效率最高，可达90%以上。
3.2表征分析结果
通过X射线衍射(XRD)技术和透射电子显微镜(TEM)技术分别对锐钛矿TiO2样品的晶体结构和颗粒形貌进行了表征。结果表明，锐钛矿TiO2为典型的六方晶系，晶体结构完整，且颗粒呈球形，