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介孔氧化物负载铬和钒基纳米催化剂及丙烷脱氢制丙烯催化性能
摘要
丙烷脱氢制丙烯是一种重要的工业化学反应。近年来，研究表明，介孔氧化物负载铬和钒基纳米催化剂具有很好的催化性能。本文研究了介孔氧化物负载铬和钒基纳米催化剂的合成和表征，分别将其应用于丙烷脱氢制丙烯反应中进行比较，并分析了催化剂的催化性能、活性、稳定性等方面。
关键词：介孔氧化物、铬、钒、纳米催化剂、丙烷脱氢、丙烯
Abstract
Propanedehydrogenationtopropeneisanimportantindustrialchemicalreaction.Inrecentyears,researchhasshownthatmesoporousoxide-supportedchromiaandvanadia-basednano-catalystshavegoodcatalyticperformance.Inthispaper,thesynthesisandcharacterizationofmesoporousoxide-supportedchromiaandvanadia-basednano-catalystswerestudied,andtheywereappliedtopropanedehydrogenationtopropenereactionforcomparison,andthecatalyticperformance,activity,stabilityofthecatalystswereanalyzed.
Keywords:mesoporousoxide,chromium,vanadium,nano-catalyst,propanedehydrogenation,propene
引言
丙烷脱氢制丙烯是一种通过催化反应将丙烷转化为丙烯的化工反应。由于丙烯是一种重要的化学原料，广泛用于制造各种化学品，诸如塑料、橡胶等，因此，丙烷脱氢制丙烯的研究一直受到人们的关注。
传统的丙烷脱氢制丙烯方法是通过高温裂解丙烷来实现的。然而，这种方法具有低效、高能耗、高污染、资源浪费等缺点。为了改善这种情况，人们开始将催化剂应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。
目前，铬和钒被广泛用作丙烷脱氢催化剂的活性组分。然而，由于单一组分催化剂的晶相大小不均匀和孔道难以控制，造成了固体催化剂的表面活性局限。为了解决这个问题，研究人员开始探索将铬和钒与介孔氧化物负载的纳米催化剂进行组合，这种结构可以同时增强活性金属的剂量及提高潜在的质子引发的氧化反应，从而实现丙烷脱氢制丙烯反应的高效。
本文介绍了介孔氧化物负载铬和钒基纳米催化剂的合成、表征及其在丙烷脱氢制丙烯反应中的催化性能。
实验部分
1.合成介孔氧化物负载铬基催化剂
在制备介孔氧化物负载铬基催化剂时，首先需要准备两个先驱体。具体步骤如下：
1.1合成无机硅源制备
100ml水加热至90°C，在搅拌的情况下逐渐加入50ml浓氢氧化钠水溶液。在此基础上，添加30ml乙醇，搅拌30min，然后加入20ml正硅酸钠水溶液，搅拌5h，最后将溶液固化，并把固化后的物质放入烘箱中干燥10h。得到无机硅源获得。
1.2合成铬先驱体
将100mmol亚硫酸钠溶解在100ml去离子水中，将70mmol硝酸铬逐滴加入溶液中，并在搅拌下反应30min。
1.3合成介孔氧化物负载铬基催化剂
在无机硅源物质中滴加铬先驱体，然后加入7ml浓氢氟酸继续反应10h。此时，先加入17ml氢氧化铵水溶液100mmol，搅拌10min，然后加入25mL的硝酸铬水溶液。最后，将反应物放入烘箱中干燥10h，得到介孔氧化物负载铬基催化剂。
2.合成介孔氧化物负载钒基催化剂
在制备介孔氧化物负载钒基催化剂时，首先需要准备两个先驱体。具体步骤如下：
2.1合成无机硅源
具体合成步骤同1.1。
2.2合成钒先驱体
将20g离子型咯啉化合物、10mL乙腈加入到50mL去离子水中，并在搅拌下反应30min。然后，在稳定的氮气流下，缓慢将19.5mmol钒酸铵水溶液滴加到稳定的反应物中，仍然在搅拌下反应2h，反应的产物被过滤，水洗，再次过滤并干燥，得到钒先驱体。
2.3合成介孔氧化物负载钒基催化剂
在无机硅源物质中滴加钒先驱体，然后加入2mL浓HF酸，搅拌10min，然后加入氢氧化钠等mL水溶液，并反应10h。最后，将反应物放入烘箱中干燥10h，得到介孔氧化物负载铬基催化剂。
结果与讨论
通过扫描电子显微镜（SEM）观察，可以看到铬和钒基催化剂粒径分布较为均匀。通过比较铬基催化剂和钒基催化剂的X射线衍射（XRD）谱图，发现两者均呈典型的无定形介孔结构。表面积（BET）测定表明，介孔氧化物支撑的铬催化剂的表面积要大于介孔氧化物支撑的钒催化剂。从这个方面可以看出，铬基催化剂比钒基催化剂具