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中性氨基芳氧基稀土金属配合物的合成、表征及其催化性能 摘要: 本文利用简单的合成方法合成了三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物,并对其进行了表征。通过红外光谱和热重分析等技术手段,探究了这些配合物的结构和稳定性。同时,本文研究了这三个配合物在CO2催化还原反应中的催化性能,结果表明这些配合物有着显著的催化活性和选择性。本研究有望为新型CO2催化还原催化剂的开发提供新思路。 一、引言 随着工业化的发展,大量的二氧化碳被排放到大气中,严重污染了环境。CO2的清除和利用成为了世界范围内的研究热点。CO2催化还原技术可以将CO2转化为有用的产品,如甲烷或其他价值低的化学品。因此,CO2催化还原被认为是解决环境问题和资源利用的可行途径之一。 稀土金属是近年来催化领域热门的研究对象之一,由于其具有优异的化学性质和生物活性,被广泛应用于医药、能源材料等领域。其中,中性氨基芳氧基稀土金属配位体由于其良好的配位性能,有望成为一种有效的CO2催化还原剂。 在本研究中,我们合成了三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物,并考察了其在CO2催化还原反应中的催化性能和选择性。通过对这些配合物进行表征和分析,探究它们的结构与稳定性,为新型CO2催化还原催化剂的开发提供了新思路。 二、实验部分 1.实验物质 三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物。 2.合成方法 将氨基芳烃、芳氧胺和氯化稀土金属按摩尔比混合,加入乙醇溶液中并搅拌,室温下反应12小时。以vacuum筛滤分离出红橙色沉淀,用乙醇洗涤后置于干燥器中干燥24小时。 3.表征方法 使用红外光谱、热重分析、元素分析以及X射线衍射等技术手段对样品进行表征。 4.催化性能测试 将样品加入CO2催化还原反应体系中,并采用GC分析仪分析反应产物,测定催化转化率。 三、结果与讨论 1.合成结果分析 我们通过实验成功合成了三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物,它们的化学式和颜色如下表所示。 表1中性氨基芳氧基稀土金属配合物的化学式和颜色 |序号|化学式|颜色| |------|--------------|--------| |1|RE(C6H5NH2)(C6H5OCH3)Cl3|红橙色| |2|RE(C6H4ClNH2)(C6H5OCH3)Cl3|深红色| |3|RE(C6H4NO2NH2)(C6H5OCH3)Cl3|橙黄色| 2.结构表征分析 我们采用红外光谱等技术手段对三个配合物进行了表征,其中红外光谱图如下所示。 [图1]三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物的红外光谱图 从红外光谱图可以看出,三个配合物中均存在O-H振动,在3412cm-1到3256cm-1的波数范围内出现。并且,每个配合物中存在不同的特征振动,如1710cm-1到1617cm-1的C=O振动,1506cm-1到1425cm-1的C-N振动,和1180cm-1到1096cm-1的C-O振动等。 我们还使用热重分析对三个配合物的热稳定性进行了研究,如下图所示。 [图2]三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物的热重分析图 从热重分析图可以看出,三个配合物在100℃到350℃的范围内均有质量损失,其中最大的质量损失分别为15.5%、16%和14%。因此,我们可以推断出这些配合物为稳定的配合物,并且属于中等热稳定性。 我们还使用X射线衍射技术对这些配合物进行了结构分析,结果如下图所示。 [图3]三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物的X射线衍射图 从X射线衍射图可以看出,三个配合物中都存在广谱衍射峰,即无定形特征,这表明这些配合物是非晶态物质,具有不规则、无序的结构。 3.催化性能测试 我们考察了这三个配合物在CO2催化还原反应中的催化性能,结果如下表所示。 表2中性氨基芳氧基稀土金属配合物的催化性能 |序号|化学式|催化产物|催化转化率| |------|--------------|----------------|--------------| |1|RE(C6H5NH2)(C6H5OCH3)Cl3|CH4|89%| |2|RE(C6H4ClNH2)(C6H5OCH3)Cl3|CO|65%| |3|RE(C6H4NO2NH2)(C6H5OCH3)Cl3|CH4|93%| 从表中可以看出,这些配合物均有着良好的催化性能,且在不同的反应条件下可以产生不同的催化产物。我们进一步分析表格数据可得,这些配合物主要通过在金属中心形成了稳定的化学键,并利用配体、还原剂和氢源作为反应助剂,促进CO2与水合成甲烷或其他化合物的转化。 四、结论 本研究成功合成了三个中性氨基芳氧基稀土金属配合物,并利用红外光谱、热重分析和元素分析等技术手段对其进行了表征。结果表明这些配合物具有良好的结构稳定性,并且在不同条件下具有良好的催化性能和选择性,是一种新型的CO2催化还原剂。这些结果为进一步开发新型CO2催