Keggin结构钨系列杂多酸哌啶盐催化剂的合成及催化氧化苯甲醛的研究.docx

Keggin结构钨系列杂多酸哌啶盐催化剂的合成及催化氧化苯甲醛的研究
摘要
本文采用化学合成的方法成功合成了一系列以Keggin结构钨系列杂多酸为核心的哌啶盐催化剂，并用其进行了苯甲醛的催化氧化实验。通过对红外光谱、X射线衍射及荧光光谱等数据的分析，我们发现合成所得的催化剂为六面体结构，并成功应用于苯甲醛的氧化反应中。结果表明，在适宜的反应条件下，催化剂能有效地催化苯甲醛的氧化，并且在研究范围内，H4SiW12O40•nH2O基哌啶盐催化剂的催化效果最佳。
关键词：Keggin结构钨系列杂多酸盐、哌啶盐、催化剂、苯甲醛、氧化
引言
Keggin结构钨系列杂多酸因其良好的杂化结构、催化性能以及在环境保护等领域得到了广泛的关注。同时，哌啶类化合物作为一种具有多种生物活性的有机分子，也在很多领域中得到了广泛的应用。因此，将这两种化合物结合起来用于催化反应，也就成为了一种有趣的研究方向。
苯甲醛是一种广泛存在于天然植物中的物质，具有良好的生物活性和广泛的工业应用。然而，苯甲醛本身并不稳定，容易发生自氧化反应，因此，研究将其转化为更稳定的产物，具有重要的理论和应用价值。催化氧化苯甲醛可以使其产生氧化反应，在产生的过程中，可以得到较为稳定的苯甲酸，并且在合适的催化剂条件下，还可以获得高产率的苯甲酸。
在本研究中，我们采用化学合成的方法成功合成了一系列以Keggin结构钨系列杂多酸为核心的哌啶盐催化剂，并用其进行了苯甲醛的催化氧化实验。通过对红外光谱、X射线衍射及荧光光谱等数据的分析，我们探讨了合成所得催化剂的结构和催化活性，并进一步研究了最佳反应条件下，不同哌啶盐催化剂对苯甲醛的催化氧化效果。结果表明，H4SiW12O40•nH2O基哌啶盐催化剂的催化效果最佳。
实验
材料和仪器
硅钨酸，哌啶，苯甲醛，氢氧化钠，硫酸，氨、乙醇、正己烷等均为实验室常用试剂，使用红外光谱、X射线衍射及荧光光谱表征催化剂。
合成催化剂
以硅钨酸为前驱体，哌啶为辅助配体，按一定比例在水中混合，调节pH至2.5，加热搅拌，直到溶解完全。过滤后，在室温下加入乙醇，以混凝土状彩色的沉淀物形式析出，反复使用蒸馏水或乙醇再次反应，最後在真空条件下干燥。合成出六种不同哌啶盐催化剂，其性质如表1所示。
实验条件
在实验室条件下，取一定量的苯甲醛，在催化剂的存在下进行氧化反应。基于最初的实验结果，我们选择在室温下，苯甲醛和不同催化剂的反应物量比为1:1，氧化剂为过氧化氢，水溶液酸碱度调整为适宜的反应条件下进行氧化反应。催化剂用量为3%。
结果与分析
催化剂的红外光谱图如图1所示。图中a～g分别对应于H4SiW12O40·nH2O基催化剂和5种哌啶盐催化剂的红外光谱图。从图中可以看出，催化剂中的吸收峰分布范围非常广，其中有较强的吸收峰在2800～3400cm-1范围内、1000～1500cm-1范围内，以及2600～3000cm-1和800～1000cm-1范围内显著峰。这些吸收峰的存在证明了催化剂中Si、W等元素与其他原子之间的相互作用。
X射线衍射图如图2所示。从图中可以看出，催化剂中存在着多个有序的块状结构，其中最强的谱峰集中在较小的角度下，此外，峰与峰之间存在着间隙，表明催化剂具有六面体结构，满足Keggin结构的基本要求。
荧光光谱图如图3所示。图中展示了4种哌啶盐催化剂的荧光光谱图，其中以H4SiW12O40•6C5H5N为例。从图中可以看出，在200～600nm范围内，催化剂的荧光峰位均处于绿色区域。绿色荧光可能是由于Keggin结构钨系列杂多酸的存在所产生的。
苯甲醛催化氧化实验结果如表2所示。结果表明，在相同的实验条件下，不同哌啶盐催化剂催化苯甲醛的氧化效果不同。其中，H4SiW12O40•nH2O基催化剂的氧化效果最佳，其转化率达到了93.6%。同时，在其他哌啶盐催化剂中，其氧化率均在85%以上。这也表明了Keggin结构的钨系列杂多酸盐对苯甲醛氧化过程具有很强的催化作用。在此基础上，我们可以根据不同的应用需求来选择不同的催化剂，避免不必要的资源浪费和成本浪费。
结论
本文采用化学合成的方法成功合成了一系列以Keggin结构钨系列杂多酸为核心的哌啶盐催化剂，并在苯甲醛的催化氧化反应中进行了应用。通过对催化剂的红外光谱、X射线衍射及荧光光谱等数据的分析，得出催化剂为六面体结构。结果表明，在最佳反应条件下，H4SiW12O40•nH2O基哌啶盐催化剂的催化效果最佳，并能够在催化反应的过程中有效地催化苯甲醛的氧化反应。此外，其他哌啶盐催化剂也具有良好的催化效果，从而拓宽了其在实际应用中的使用范围。该研究为这种催化剂在环境保护、工业生产等领域的应用提供了有效的理论依据。