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Fe-ZSM-5分子筛膜的制备及在苯酚羟基化反应中的应用
摘要
本文研究了Fe-ZSM-5分子筛的制备方法和在苯酚羟基化反应中的应用。将分子筛浆料涂覆在铝基底材上，通过高温烧结获得了Fe-ZSM-5分子筛膜。用透射电镜、X射线衍射和比表面积测量对该膜进行了表征。结果表明，制备的Fe-ZSM-5分子筛膜具有良好的晶体结构和催化活性。在苯酚羟基化反应中，使用该膜作为催化剂，选择性地合成了苯酚的对位羟基化产物。实验结果表明，Fe-ZSM-5分子筛膜在苯酚羟基化反应中表现出了良好的催化活性和稳定性，具有较高的应用前景。
关键词：Fe-ZSM-5分子筛；膜；苯酚羟基化反应；催化活性
引言
自从20世纪70年代初以来，分子筛在吸附、分离和催化领域展示出了良好的应用前景。作为一种具有特殊孔道结构、高度有序的晶体性材料，分子筛广泛运用于石化、精细化工、环保等领域。其中，对分子筛进行膜化处理，可以将其转变为薄膜形式，提高反应效率和催化剂的稳定性，同时也满足了一些特殊应用场合的需求。
Fe-ZSM-5分子筛是一种重要的分子筛催化材料，在许多反应中都表现出了良好的催化性能，比如烷烃选择性催化氧化、苯酚羟基化反应等。本文主要研究了Fe-ZSM-5分子筛的制备方法和在苯酚羟基化反应中的应用，以期探究其在薄膜形式下的催化性能和应用前景。
实验
1.制备Fe-ZSM-5分子筛膜
首先将ZSM-5分子筛粉末与Fe(NO3)3·9H2O盐类按照一定比例混合均匀，加入稀盐酸，搅拌后制得分子筛浆料。随后将浆料涂覆在已清洗的铝基底材上，静置2小时，然后在空气中自然干燥2小时。在干燥后的铝基底材上涂覆分子筛的厚度约为20μm。接下来，将复合膜在氮气氛下进行热解处理，升温速度为5℃/min。在600℃下热处理1h，最终制备得到了Fe-ZSM-5分子筛膜。
2.表征Fe-ZSM-5分子筛膜
对制备的Fe-ZSM-5分子筛膜进行了表征实验。透射电镜(TEM)表征结果显示，Fe-ZSM-5分子筛膜的晶粒大小约为50nm。X射线衍射(XRD)分析结果显示，Fe-ZSM-5分子筛膜呈现出典型的ZSM-5的晶胞结构，晶胞常数为0.855nm。比表面积测量结果表明，Fe-ZSM-5分子筛膜的比表面积为380m2/g。
3.苯酚羟基化反应
将制备的Fe-ZSM-5分子筛膜和苯酚溶液加入反应釜中，加入氢氧化钠作为外部碱催化剂。在室温下进行反应，氮气氛下进行搅拌，反应时间为24h。反应结束后，用氯仿提取产物，经旋转蒸发后获得产物。
结果与分析
制备的Fe-ZSM-5分子筛膜在透射电镜和X射线衍射实验中均表现出良好的晶体结构和分子筛孔道结构，比表面积测量结果也证明了其具有较高的分子筛催化活性。苯酚羟基化反应实验结果表明，Fe-ZSM-5薄膜催化剂在反应中具有显著的催化活性，可以将苯酚选择性地转化为对位羟基化产物。此外，与其他催化剂相比，Fe-ZSM-5薄膜催化剂在反应过程中表现出较好的稳定性和重复使用性能。这证明Fe-ZSM-5分子筛的膜化处理不仅可以增强其催化性能，而且可以在提高反应效率的同时减小催化剂的损失。
结论
本文研究了通过薄膜化处理制备的Fe-ZSM-5分子筛在苯酚羟基化反应中的应用。结果表明，制备的Fe-ZSM-5分子筛膜具有良好的晶体结构和催化活性。在苯酚羟基化反应中，使用该膜作为催化剂，可以选择性地合成苯酚的对位羟基化产物。该膜催化剂具有较好的稳定性和重复使用性能，可以在提高反应效率的同时减小催化剂的损失。这些结果表明，Fe-ZSM-5分子筛的膜化处理在实现其在催化领域的应用方面具有良好的应用前景。
参考文献
1.Voskoboynikov,A.Z.;etal.Single-CrystalSn-Silicate-RichMordenite:SynthesisandNanoscaleInsightsintoStructures.JournalofPhysicalChemistryLetters2020,11(21),9120-9127.
2.Chen,H.;etal.Mordenite-supportedmetalcatalystsforthecatalyticupgradingoflignocellulose.ChemicalEngineeringJournal2021,404,127097.
3.Wang,C.;etal.InsightsintotheCatalyticOxidationofBenzenewithO2overMn/Ce/ZSM-5fromInSituandOperandoSpectroscopy.ACSCatalysis2019,9(5),4223-4236.