羟基丙酮加氢的新催化体系研究.doc

常州工学院毕业论文

SJ006-1

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CHANGZHOUINSTITUTEOFTECHNOLOGY

毕业论文
题目：羟基丙酮加氢的新催化体系研究二级学院（直属学部）：理学院专业：化学工程与工艺班级：10化学学生姓名：郭冠军学号：10090105指导教师：乐传俊职称：副教授评阅教师：职称：

2014年6月

[摘要]
随着绿色化学的发展，人们环保的意识越来越高。对于手性药物中间体1,2-丙二醇的制备来讲，这种中间体从自然界中难以获得，通过拆分外消旋体的方法得到的单一对映体的产率不高，同时生物酶催化合成该中间体的工艺繁琐且无法工业化，因此获得此手性药物中间体的最优方法便是不对称催化法，而该方法需要寻求经济、高活性、高选择性的手性催化剂。
本论文采用溶胶-凝胶法，以异丙醇铝为铝源，四甘醇为模板制备得到介孔型γ-Al2O3；对γ-Al2O3进行XRD、FT-IR表征分析，表明γ-Al2O3颗粒细小，孔径规则，将金属Ru和BINAP负载在γ-Al2O3上，制备催化剂Ru-BINAP/γ-Al2O3，对该催化剂进行了XRD、FT-IR分析,结果显示Ru和BINAP充分负载在γ-Al2O3上。
对上述催化剂的催化性能和对映选择性进行了一系列的实验，分别探索了反应时间、反应温度、溶剂与反应物比例、H2的压力以及碱性对产率以及e.e.值得影响，实验表明，在60℃时,KOH的浓度为4×10-2mol/L，溶剂与反应物的比例为3:1，H2压力为4MPa，经过4h的反应，其产率和e.e.值分别为19.8％和35.4％.

关键词：手性，1,2-丙二醇，催化剂，Ru-BINAP/γ-Al2O3，不对称加氢
Abstract
Withthedevelopmentofgreenchemistry,andincreasingpeople'senvironmentalawareness.Forthe1,2-propanediolpreparationofchiralpharmaceuticalintermediates,Theintermediateisdifficulttoobtainfromnature,Asingleenantiomeryieldsobtainedbytheprocessofracemateisnothigh,andbyenzymecatalytictosynthesisthisintermediateprocesscumbersomeanditdifficulttoindustrialized,andthereforethebestmethodtogetthischiraldrugintermediatesisasymmetriccatalysis,Thismethodneedtoseekachiralcatalysts，whicheconomic,highactivityandhighselectivity.
Inthisthesis,thesol-gelmethodwithaluminumisopropoxideasaluminumsource,atemplateforthepreparationoftetraglycolgetγ-Al2O3;carryγ-Al2O3onXRD,FT-IRcharacterizationanalysisshowedthatγ-Al2O3particlessmallaperturerules,BINAPandRumetalsupportedonγ-Al2O3,topreparatingthecatalystRu-BINAP/γ-Al2O3,thecatalystswereXRD,FT-IRanalysisshowedthatRuandBINAPfullysupportedonγ-Al2O3.
Catalyticpropertiesofthecatalystandtheenantioselectivityofaseriesofexperimentswereexploredreactiontime,reactiontemperature,reactionsolventandtheconcentrationratio,H2pressure,andthebaseeffectontheyieldande.e.,experimentsshowedthatat40℃,KOHconcentrationis4×10-2mol/L,theratioofsolventtoreactantis3:1,H2pressureof4MPa,after4hofthereaction,theyieldsande.e.were19.8%and35.4%.

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