储氢材料第一性原理缺陷释氢机理论文.doc

氢相关缺陷和金属掺杂对LiNH_2储氢材料释氢影响机理研究
【摘要】Li-N-H系储氢材料具有储氢量大、质量轻、价格低以及资源丰富等优点,该系储氢材料吸引了许多研究者的兴趣。然而,较高的释氢温度以及相对较慢的吸放氢动力学等缺点限制了Li-N-H系储氢材料的实际应用。本文采用密度泛函理论的第一性原理的赝势平面波的方法,研究了LiNH2缺陷及其掺杂原子交互作用对其释氢影响。明确缺陷Li-N-H系储氢材料的反应机理,对于提高储氢材料的性能,研制释氢温度较低的储氢材料提供理论基础,对Li-N-H系储氢材料的设计和优化具有重要意义。研究发现：系统结合能不能反映LiNH2缺陷及其掺杂合金的释氢性质。在含间隙氢的LiNH2缺陷中,系统平衡时,LiNH2中有一定的间隙氢原子存在,Mg、Ti掺杂使形成能大大降低,大大增大了间隙氢的浓度。间隙H原子在带隙引入了缺陷能级使带隙大大减小,提高释氢能力。间隙H原子导致[NH2]-中N-H原子间相互作用减弱,容易释氢。间隙H与[NH2]-中N存在共价作用,可以解释LiNH2释氢反应中NH3的放出。当存在掺杂时,N-H键的键强不均衡,部分较弱,部分较强,较弱的N-H键中H容易放出。在含空位缺陷和弗伦克尔缺陷的LiNH2中,形成能结果...更多还原
【Abstract】Li-N-Hhydrogenstoragematerialshavemanyadvantages,suchas,high-capacityhydrogenstorage,lightmass,lowcost,richrawmaterialsandsoon.Somanyscientistsareinterestedinit.However,itsapplicationsaregreatlyhinderedbyitshighoperatingtemperatureanditspoorkinetics.Inthisthesis,afirst-principlesplane-wavepseudo-potentialmethodbasedonthedensityfunctionaltheorywasusedtoinvestigatetheinteractionofdefectanddopedatomonthedehydrogenationperforman...更多还原
【关键词】HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=%e5%82%a8%e6%b0%a2%e6%9d%90%e6%96%99"\t"_blank"储氢材料；HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=%e7%ac%ac%e4%b8%80%e6%80%a7%e5%8e%9f%e7%90%86"\t"_blank"第一性原理；HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=%e7%bc%ba%e9%99%b7"\t"_blank"缺陷；HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=%e9%87%8a%e6%b0%a2%e6%9c%ba%e7%90%86"\t"_blank"释氢机理；【Keywords】HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=hydrogen+storage+materials"\t"_blank"hydrogenstoragematerials；HYPERLINK"http://www.cnki.net/kcms/detail/%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20%20search.aspx?dbcode=CMFD&sfield=kw&skey=+first-principles+c