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功能化石墨烯基材料的制备及其在能源储存领域中的应用.pdf

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单位代码：10293密级： 硕士学位论文 论文题目：功能化石墨烯基材料的制备及其在能源储存领域中的应用 研究 学号1010071727 姓名艾伟 导师黄维院士，解令海教授 学科专业光学 研究方向碳纳米材料 申请学位类别理学硕士 论文提交日期2013年2月26日 FabricationofFunctionalizedGraphene-based MaterialsandTheirApplicationstoEnergy Storage ThesisSubmittedtoNanjingUniversityofPostsand TelecommunicationsfortheDegreeof MasterofScience ByWeiAi Supervisor:Prof.WeiHuangandProf.LinghaiXie February26th,2013 南京邮电大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得 的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包 含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京邮电大学或其它 教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的 任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 本人学位论文及涉及相关资料若有不实，愿意承担一切相关的法律责任。 研究生签名：_____________日期：____________ 南京邮电大学学位论文使用授权声明 本人授权南京邮电大学可以保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子文 档；允许论文被查阅和借阅；可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索； 可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。本文电子文档的内容和纸质 论文的内容相一致。论文的公布（包括刊登）授权南京邮电大学研究生院办理。 涉密学位论文在解密后适用本授权书。 研究生签名：____________导师签名：____________日期：_____________ 摘要 石墨烯是仅有一个原子厚度的sp2杂化的二维碳材料，由于具有独特的物理和化学性 质，而被视为最有前景的新型奇迹材料之一。在能源危机日益严重的今天，科学研究人员 广泛探讨了石墨烯在能源储存与转化领域的应用，如太阳能电池、锂离子电池、超级电容 器和催化剂等。石墨烯的化学研究表明，对石墨烯的功能化可以调控其分子结构、电子能 级和化学性质，从而实现石墨烯基材料的多元化应用。为此，利用共价键和非共价键来制 备功能化石墨烯的策略就受到了广大科研工作者的广泛关注。在本论文中，我们利用简单 有效的方法来制备功能化石墨烯基材料，并研究了它们在能源储存领域的应用。 1.三维的石墨烯基材料具有大的比表面积、高的孔隙率以及优越的物理化学性能，广 泛应用于催化剂载体、药物传载、组织工程学、能源储存、传感器和执行器等领域。当前 已报道的制备氧化石墨烯凝胶的方法是将亲水性的聚合物或者金属离子做为连接剂，利用 氧化石墨烯片层与连接剂分子之间的氢键或者静电相互作用来诱导氧化石墨烯的自组装。 然而，如何利用其它的方法来制备三维结构的氧化石墨烯凝胶，同时实现该三维材料孔结 构和晶面间距的可控研究，在目前是一个颇具挑战的难题。经过深入的研究，我们发现， 在室温下通过引入疏水性的二茂铁连接剂分子，利用它和氧化石墨烯之间的π-π超分子作 用力，可以成功制备出三维氧化石墨烯凝胶。同时，该方法也为氧化石墨烯凝胶晶面间距 和孔结构的调控提供了很好的思路。 2.氧化石墨烯通常是由化学氧化剥离石墨，在石墨烯片层上引入羧基、羟基和环氧基 的办法而制备的。然而，由于这部分强亲水性含氧官能团的引入，使得氧化石墨烯与很多 的有机溶剂不相溶，这就在很大程度上限定了石墨烯基材料在聚合物填充剂方面的应用。 另一方面，也由于氧化石墨烯在液相还原过程中很容易发生不可逆的堆积和聚集，导致比 表面积和孔隙率大大降低，严重影响了石墨烯在能源储存领域方面的应用。基于以上问题， 在本论文中，我们发展了一种简单方便的一步水相合成法制备共价键功能化的氧化石墨 烯，提高了它在有机溶剂中的溶解度。随后，我们发现引入的这部分官能团，在氧化石墨 烯还原过程中，不但可以在一定程度上阻止石墨烯的聚集，而且也可以增强石墨烯在超级 电容器应用方面的电化学性能。 3.传统的锂离子电池是以锂过渡金属氧化物或过渡金属磷酸盐做为正极，石墨类材料 做为负极。由于这类材料的理论容量较低，正极（150-200mAh/g），负极（372mAh/g）， 所以传统锂离子电池的电荷储存能力就被限定在300mAh/g左右