新型石墨烯纳米杂化材料的合成及其分析应用.doc

新型石墨烯纳米杂化材料的合成及其分析应用
【摘要】：第一章：简要介绍了石墨烯的性质与合成方法、石墨烯的功能化方法；生物传感器的构成和发展以及基于石墨烯的葡萄糖电化学生物传感器的应用；对适配体传感器的原理、特点和分类做了简要介绍。第二章：合成了金属配位聚合/葡萄糖氧化酶(GOD)/石墨烯纳米杂化材料(MCPGHs/GOD)。通过透射电子显微镜(TEM),扫描电子显微镜(SEM),原子力显微镜(AFM)等方法进行了表征。MCPGHs对H202有良好的电催化作用,通过MCPGHs/GOD的直接电化学证明该材料中的GOD仍然有生物活性。基于这些性质构建了葡萄糖生物传感器。葡萄糖的线性范围为50nM-1mM,检出限为5nM。在葡萄糖检测的实验条件下,抗坏血酸(AA),多巴胺(DA),尿酸(UA),色氨酸(Trp),对乙酰基酚(APAP)和蔗糖(Sucrose)均无明显干扰。最后在1%人体血清中做了实际样品的检测,回收率在97%-104%之间。这个工作不仅提供了合成了不同金属聚合物—石墨烯杂化材料一个简单的,高效的的合成方法,而且,以葡萄糖为例,展示了这类新的纳米杂化材料作为电化学生物传感器的应用,可以容易的构建其他的生物传感器。第三章：合成石墨烯—桔黄Ⅱ复合纳米材料(O-GNs),具有电活性的桔黄Ⅱ不仅可以作为探针为后面的检测提供电化学信号,而且还防止了石墨烯的聚集。对O-GNs进行了紫外—可见(Uv-Vis)分光光度法,电化学、XPS和TEM表征。集O-GNs高电导率,大比表面积和电化学活性和适配体高亲和性和特异性的的特点为一体,构建了暂型的免标记的,信号增加的电化学适配体传感器。用差分脉冲伏安法(DPV)考察传感器对凝血酶的线性,线性范围在1.0×10-12M～0×10-10M,检出限为3.5×10-13M。常见的蛋白,如牛血清蛋白,人血清蛋白,溶菌酶,IgG,胰岛素,转铁蛋白,对该传感器无明显干扰。在1%血清样品中的实际样品检测进行了实验,回收率在95.8%～103%之间。用同样的方法构建了溶菌酶适配体传感器,用DPV方法测定了溶菌酶的线性范围是5.0×10-12M～7.0×10-10M,检出限1.0×10-12M。成功构建了免标记的信号增加的适配体生物传感平台。本实验的方法经济,简单,无需标记,避免了复杂又昂贵的标记途径。【关键词】：功能化石墨烯金属配位聚合物葡萄糖适配体电化学
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O613.71;O657.1
【目录】：中文摘要8-10ABSTRACT10-12第一章绪论12-291.1石墨烯12-131.1.1石墨烯的性质与应用121.1.2石墨烯的合成12-131.2功能化石墨烯纳米材料13-141.2.1共价键合功能化石墨烯13-141.2.2非共价键合功能化141.2.3掺杂功能化141.3生物传感器14-161.3.1生物传感器的构成和分类14-151.3.2生物传感器的发展151.3.3基于石墨烯的葡萄糖电化学传感器15-161.4基于适配体的生物传感器16-211.4.1核酸适配体技术-指数富集系统进化(SELEX)技术16-181.4.2核酸适配体生物传感器的特点18-191.4.3适配体生物传感器的分类191.4.4电化学适配体生物传感器19-211.5立题背景21-221.6主要研究内容221.7创新点22-23参考文献23-29第二章石墨烯-金属配位聚合物杂化纳米材料的合成及其分析应用29-462.1引言29-302.2实验部分30-322.2.1仪器30-312.2.2试剂312.2.3PVP功能化的石墨烯纳米材料的合成312.2.4金属配位聚合物-石墨烯杂化纳米材料(MCPGHs)与葡萄糖氧化酶-金属配位聚合物-石墨烯杂化纳米材料的合成(MCPGHs/GOD)312.2.5.MCPGHs或MCPGHs/GOD修饰电极的制备31-322.3结果与讨论32-412.3.1MCPGHs的表征32-372.3.2MCPGHs/GCE对H_2O_2的电化学催化行为372.3.3葡萄糖氧化酶的直接电化学行为37-392.3.4MCPGHs/GOD修饰电极对葡萄糖的电化学检测39-412.4结论41参考文献41-46第三章基于石墨烯——桔黄Ⅱ复合纳米材料的免标记信号增加的电化学适配体传感平台对蛋白质的检测46-623.1引言46-483.2实验部分48-493.2.1.仪器483.2.2试剂483.2.3桔黄Ⅱ功能化的石墨烯(O-GNs)的制备48-493.2.4传感界面的制备493.2.5电化学检测凝血酶493.3结果与讨论49-563.3.1O-GNs材料表征49-533.3.2凝血酶的电化学检测53-553.3.3