制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局*CN102229441A*(12)发明专利申请(10)申请公布号CN102229441A(43)申请公布日2011.11.02(21)申请号201110125573.3(22)申请日2011.05.16(71)申请人清华大学地址100084北京市海淀区清华园北京100084-82信箱(72)发明人周湘文赵兴宇马景陶郝少昌唐亚平梁彤祥郭文利(74)专利代理机构北京路浩知识产权代理有限公司11002代理人韩国胜王莹(51)Int.Cl.C01G43/025(2006.01)G21C3/62(2006.01)G21C21/02(2006.01)权利要求书1页说明书4页附图1页(54)发明名称制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法(57)摘要本发明公开了一种制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，包括步骤：S1、将重铀酸铵微球均匀地单层排布在焙烧还原炉中的料盘中，料盘的放置使整个焙烧还原过程中料盘中气氛分布均匀；S2、对焙烧还原炉进行升温，通入空气，并在相应的温度进行保温，以充分去除微球中含有的杂质；S3、对焙烧完毕的焙烧还原炉在高温下抽真空，随后通入氢气和氩气混合气体对焙烧后微球进行还原，还原完成后，继续对焙烧还原炉升温，对还原后的微球进行预烧结，以增强其强度，从而得到准二氧化铀陶瓷燃料微球。本发明的方法的焙烧、还原过程连续进行，避免了焙烧后出料、还原前装料的粉尘放射性污染，可大大提高生产效率，降低能量消耗。CN10294ACCNN110222944102229442A权利要求书1/1页1.一种制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于，包括步骤：S1、将重铀酸铵微球均匀地单层排布在焙烧还原炉中的料盘中，料盘的放置使整个焙烧还原过程中料盘中气氛分布均匀；S2、对焙烧还原炉进行升温，通入空气，并在相应的温度进行保温，以充分去除微球中含有的杂质；S3、对焙烧完毕的焙烧还原炉在高温下抽真空，随后通入氢气和氩气混合气体对焙烧后微球进行还原，还原完成后，继续对焙烧还原炉升温，对还原后的微球进行预烧结，以增强其强度，从而得到准二氧化铀陶瓷燃料微球。2.根据权利要求1所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S1中所述重铀酸铵微球采用溶胶凝胶法制备。3.根据权利要求2所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S2中，需要控制空气的流量。4.根据权利要求3所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S2中，在所述升温的过程中，控制升温速率，低于1℃/分钟。5.根据权利要求4所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S2中，在升温过程中，相应的温度点170-190℃、340-360℃、490-500℃进行3-5小时的保温。6.根据权利要求4所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法，其特征在于：所述步骤S3中，在所述还原的过程中，控制所述氢气和氩气的多少。7.一种适用权利要求1所述的制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法的一体化焙烧还原炉，包括炉体、预抽真空系统、供气系统、冷却系统和水冷系统，其特征在于，炉体从外到内由炉筒(1)、隔热屏、加热器(2)、反应罐(3)及料架构成；炉筒(1)的下方有过渡区，过渡区设有连接反应区的真空排气口，真空排气口连接预抽真空系统中带有热交换器的真空泵；水冷系统为炉盖、炉筒、过渡区及下炉底供冷却水。2CCNN110222944102229442A说明书1/4页制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法技术领域[0001]本发明涉及核材料技术领域，尤其涉及一种具制备准二氧化铀陶瓷燃料微球的方法。背景技术[0002]高温气冷堆燃料元件是将二氧化铀包覆颗粒均匀分布在石墨基体中构成，二氧化铀陶瓷微球的设计要求为直径500微米，密度大于10.40g/cm3。[0003]二氧化铀陶瓷微球的成型工艺通常分为湿法和干法。湿法工艺主要以溶胶凝胶工艺为主，分为内胶凝和外胶凝两种。对于内胶凝方法，首先在5℃的低温下制备尿素和六次甲基四胺(HMTA)溶液，随后与欠酸溶解获得的硝酸铀酰溶液(UO2(NO3)2)充分混合均匀制得溶胶，然后分散成滴并在热石蜡油中固化，再依次经过洗涤、干燥、焙烧、还原和烧结等工序得到致密的二氧化铀陶瓷微球。在我国高温气冷堆示范工程(HTR-PM)燃料元件生产期间，采用基于10MW高温气冷堆(HTR-10)期间的全胶凝工艺而改进的外胶凝工艺制备二氧化铀陶瓷微球：将尿素加入到UO2(NO3)2溶液中进行络合，然后加入PVA、4-HF等配置成胶液。该胶液通过振动分散形成液滴，液滴先经过氨气发生表面胶凝，然后进入氨水中进一步胶凝(FuXM，LiangTX，TangYP，XuZC，TangCH.PreparationofUO2kernelforHTR-