氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极及其制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN108598498A(43)申请公布日2018.09.28(21)申请号201810430936.6(22)申请日2018.05.08(71)申请人沈阳建筑大学地址110168辽宁省沈阳市浑南区浑南东路9号(72)发明人孙红李强刘甲强李洁喻明富(74)专利代理机构成都众恒智合专利代理事务所(普通合伙)51239代理人吴桐(51)Int.Cl.H01M4/88(2006.01)H01M4/96(2006.01)权利要求书2页说明书10页附图2页(54)发明名称氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极及其制备方法(57)摘要本发明公开了氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极及其制备方法。其中一种制备方法是先将含氮化合物和氧化石墨烯的混合溶液分散到经过亲水性处理的石墨毡电极中，冷冻干燥得到石墨毡复合电极预制体，再将石墨毡复合电极预制体置于管式炉内热处理，即得。另一种制备方法是先将氧化石墨烯的混合溶液分散到经过亲水性处理的石墨毡电极中，冷冻干燥得到石墨毡复合电极预制体，再在N2氛围保护下分别对石墨毡复合电极预制体和含氮化合物进行独立控制温度的热处理，即得。上述两种方法制备的氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极能够提高阳极反应氧化还原电流、增强电化学可逆性并降低电荷传输阻抗，具备提升全钒液流电池性能的潜力。CN108598498ACN108598498A权利要求书1/2页1.一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其步骤如下：S1、对石墨毡电极进行亲水性处理；S2、配置含氮化合物和氧化石墨烯的混合溶液，将含氮化合物和氧化石墨烯的混合溶液分散到经过亲水性处理的石墨毡电极中，并进行冷冻干燥，得到氧化石墨烯和含氮化合物掺杂的石墨毡复合电极预制体；S3、将步骤S2制备的氧化石墨烯和含氮化合物掺杂的石墨毡复合电极预制体置于管式炉内，在N2氛围保护下对氧化石墨烯和含氮化合物掺杂的石墨毡符合电极预制体进行热处理，使得所述石墨毡复合电极预制体中的含氮化合物热解；得到氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极。2.根据权利要求1所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述含氮化合物为尿素；步骤S2中配置的含氮化合物和氧化石墨烯的混合溶液中尿素与氧化石墨烯的质量比为1：8～1：12。3.根据权利要求2或3所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述步骤S3中在N2氛围保护下，对石墨毡复合电极预制体进行500～600℃热处理，热处理时间为4～5h。4.一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其步骤如下：S1、对石墨毡电极进行亲水性处理；S2、配置氧化石墨烯溶液，将氧化石墨烯溶液分散到经过亲水性处理的石墨毡电极中，并进行冷冻干燥，得到氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体；S3、将步骤S2制备的氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体和含氮化合物分别置于管式炉内的不同位置，在N2氛围保护下分别对所述氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体和含氮化合物进行独立控制温度的热处理，得到氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极。5.根据权利要求4所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述步骤S2中配置的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯含量为2mg/ml。6.根据权利要求5所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述含氮化合物为尿素；步骤S3中尿素与原始未修饰的石墨毡电极质量比为2:1。7.根据权利要求6所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述步骤S3中将氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体和含氮化合物分别置于管式炉内的不同位置，在N2氛围保护下分别对氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体和含氮化合物进行独立控制温度的热处理，对所述氧化石墨烯掺杂的石墨毡复合电极预制体的热处理过程为500～600℃热处理4～5h；对尿素的热处理过程分为四个阶段，第一阶段室温～190℃，升温速率为25℃/min，并在190℃保持10min；第二阶段190℃～250℃，升温速率15℃/min，并在250℃保持15min，第三阶段250～360℃，升温速率15℃/min，并在360℃保持20min；第三阶段360～550℃，升温速率10℃/min，并在550℃保持2.5～3h。8.根据权利要求1或4所述的一种氮掺杂还原氧化石墨烯修饰的石墨毡电极的制备方法，其特征在于：所述步骤S1对石墨毡电极进行亲水性处理的具体操作是：将石墨毡电极置于管式炉内，用真空泵将管式炉内的空气抽净，通入氮气至常压后，密封管式炉两端，在9002CN108598498A权利要求书2/2页℃温度下恒温加热