活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN110433814A(43)申请公布日2019.11.12(21)申请号201910705884.3B01D53/62(2006.01)(22)申请日2019.08.01(71)申请人南昌大学地址330000江西省南昌市红谷滩新区学府大道999号(72)发明人陈超胡卓钟贻成汪淑华赵丹丁顺民肖卫明邓圣军(74)专利代理机构南昌新天下专利商标代理有限公司36115代理人施秀瑾(51)Int.Cl.B01J23/83(2006.01)B01J27/24(2006.01)B01J35/10(2006.01)B01D53/86(2006.01)权利要求书1页说明书4页附图2页(54)发明名称活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法(57)摘要本发明公开了一种活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法，包括：S1将金属铜盐或铈盐分散溶解在水中，进一步加入分散好的有机配体并搅拌均匀；将混合溶液置于烘箱中晶化，水热合成得到铜金属有机框架化合物或铈金属有机框架化合物或铜铈双金属有机框架化合物；S2当合成的是铜金属有机框架化合物时，通过等体积浸渍法在铜金属有机框架化合物中负载铈离子；当合成的是铈金属有机框架化合物时，通过浸渍法在铈金属有机框架化合物中负载铜离子，得到催化剂前驱体；S3将得到的催化剂前驱体烘干后置于马弗炉中煅烧得到铜铈催化剂。合成的铜铈催化剂中具备如下优点：1）具有较大的比表面积，有利于CO的有效转化；2）孔道有序，有利于加快反应过程中气体传质；3）具有更好的CO-PROX效果，在100℃即可实现CO的完全转化，且选择性好。CN110433814ACN110433814A权利要求书1/1页1.一种活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法，其特征在于，包括：S1将金属铜盐或铈盐分散溶解在水中，进一步加入分散好的有机配体并搅拌均匀；将混合溶液置于烘箱中晶化，水热合成得到铜金属有机框架化合物或铈金属有机框架化合物或铜铈双金属有机框架化合物；S2当合成的是铜金属有机框架化合物时，通过等体积浸渍法在铜金属有机框架化合物中负载铈离子；当合成的是铈金属有机框架化合物时，通过浸渍法在铈金属有机框架化合物中负载铜离子，得到催化剂前驱体；S3将得到的催化剂前驱体烘干后置于马弗炉中煅烧得到铜铈催化剂。2.如权利要求1所述的铜铈催化剂制备方法，其特征在于，合成铜金属有机框架化合物时，步骤S1中，铜盐中的铜源为Cu(NO3)2•6H2O，有机配体为均苯三羧酸,水热合成的温度为100-150℃，反应时间为12-24h；合成铈金属有机框架化合物时，步骤S1中，铈盐中的铈源为Ce(NO3)3•6H2O或CeCl3•7H2O，有机配体为均苯三羧酸或1,1′,1″-(苯-1,3,5-三基)三哌啶-4-羧酸；合成铜铈双金属有机框架化合物时，步骤S1中，铜盐中的铜源为CuCl2•2H2O，铈盐中的铈源为CeCl3•7H2O，有机配体为亚甲基二乙酸。3.如权利要求1所述的铜铈催化剂制备方法，其特征在于，在步骤S2中，在铜金属有机框架化合物中负载铈离子所选取的铈源为Ce(NO3)3•6H2O，在铈金属有机框架化合物中负载铜离子所选取的铜源为Cu(NO3)2•6H2O。4.如权利要求1的铜铈催化剂制备方法，其特征在于，在步骤S3中，马弗炉中煅烧的温度为400-800℃，焙烧时间为2-8h。5.如权利要求1的铜铈催化剂制备方法，其特征在于，以铜金属有机框架化合物或铈金属有机框架化合物为前驱体制备的铜铈催化剂时,Cu物种的含量为2-10%；以铜铈双金属有机框架化合物为前驱体合成的铜铈催化剂时，Cu物种的含量为33%。2CN110433814A说明书1/4页活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法技术领域[0001]本发明涉及化学材料技术领域，尤其涉及一种活性物种高分散的铜铈催化剂制备方法。背景技术[0002]作为一种清洁、高效的能量转换装置，质子交换膜燃料电池（ProtonExchangeMembraneFuelCell,PEMFC）能够将化学能无污染且有效地转化为电能，故受到人们的广泛关注。质子交换膜燃料电池的原料气体主要来自于以天然气蒸汽转化、甲醇蒸汽转化和水煤气转化等方法制备的氢气，但是在制备过程中不可避免的会混杂有少量的一氧化碳气体，虽然含量极低但是危害却极大。依据文献报道，一氧化碳浓度为10ppm（partspermillion）以下才能保障PEMFC中金属铂电极的安全，即使对于抗毒化能力非常强的钌铂合金电极来说也要在100ppm以下才可以保证电极不会被毒化。因此，为了保证燃料电池的使用寿命与电池运行过程中的稳定性，除掉氢气中微量的一氧化碳成为研究者们亟待解决的问题。[0003]目前，针对燃料电池中氢气纯化的方法主要分为