一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN113307251A(43)申请公布日2021.08.27(21)申请号202110564273.9(22)申请日2021.05.24(71)申请人南昌大学地址330031江西省南昌市新建区红谷滩新区学府大道999号(72)发明人戴贵平刘智李华飞靳新健(51)Int.Cl.C01B32/162(2017.01)C01B32/15(2017.01)权利要求书1页说明书3页附图2页(54)发明名称一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法(57)摘要本发明公开了一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法，该方法首先将催化剂基底表面清洗干净，按照比例将催化剂和碳源粉末混合放入管式炉中心，在惰性气体氛围下，以一定升温速率将炉温升，以更低升温速率缓慢升至800℃并恒温0.5h，得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法。本发明制备工艺简单，环保性良好，经济性高，耗能较低，可大规模生产，所制备的三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的氮掺杂不仅使碳骨架表面产生了更多的缺陷和活性中心，而且有效地改善了碳骨架的电子性质和表面润湿性，可以适用于许多能量转换和储能材料，所用的催化剂基底可以完全除去，不会对材料造成污染。CN113307251ACN113307251A权利要求书1/1页1.一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将金属催化剂与碳源混合，置于气流量为50‑150sccm的惰性气体或氮气中，先以20‑30℃/min的速率升温至600℃，再以10‑20℃/min的速率升温至800℃并恒温0.5h，得到中间产物，再将中间产物置于在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温，然后浸泡于80℃的3mol/LHCl溶液中两天，以去除镍泡沫基底，最后得到掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料。2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，将所述金属催化剂与所述碳源混合前，还包括对所述金属催化剂的预处理步骤，具体过程为：将所述金属催化剂浸没于醋酸中超声10分钟，取出置于乙醇中继续超声10分钟，最后用氮气将其表面残留的醋酸和乙醇吹干。3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属催化剂为镍泡沫，所述金属催化剂为长方形或矩形。4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述碳源为咪唑、三聚氰胺或双氰胺。5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属催化剂和所述碳源的质量比为1:5。6.一种如权利要求1‑5任一所述方法制备的掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料。2CN113307251A说明书1/3页一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法技术领域[0001]本发明属于功能性材料领域，具体涉及一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法。背景技术[0002]碳纳米管/碳纳米纤维、碳纳米纤维/石墨烯、碳纳米管/石墨烯等三维层状纳米碳材料具有优异的力学性能、热学以及电学性能的而受到了持续并且广泛的关注。作为典型的二维碳纳米材料，碳纳米管和碳纳米纤维具有优异的机械强度、优异的表面体积比和高的导电性等优点，在电池、超级电容器和能量储存等领域具有巨大的应用潜力。然而，由于界面相互作用或范德华力的存在，这些碳纳米结构在合成过程中很容易发生聚集和堆叠，它们的电化学性能会因此不可避免地降低。这种特殊的三维复合材料不仅有效地缓解了碳纳米管和碳纳米纤维的团聚和堆积，而且为碳纳米管和碳纳米纤维之间的电子和离子提供了大量的传输通道。因此，与碳纳米管或碳纳米纤维的简单二维结构相比，三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料相应地显示出了协同效应，并在燃料电池、电池和超级电容器中显示出广泛的应用。[0003]到目前为止，已有许多研宄报道了三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法。在这些方法中，化学气相沉积是制备碳纳米管和碳纳米管复合材料的一种广泛而有效的方法。然而，所报道的三维碳纳米管/碳纳米纤维的合成通常是通过多步CVD路线制备的，首先需要静电纺丝技术和碳化过程来制备碳纳米纤维，随后使用有毒有机气体作为碳源来生长碳纳米管，制备方法较为繁琐。发明内容[0004]本发明的目的是解决现有技术的不足，提供一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料及其制备方法，具体采用以下的技术方案：[0005]一种掺氮三维碳纳米管/碳纳米纤维复合材料的制备方法，包括以下步骤：[0006]将金属催化剂与碳源混合，置于气流量为50‑150sccm的惰性气体或氮气中，先以30℃/min的速率升温至600℃，再以20℃/min的速率升温至800℃并恒温0.5h，得到中间产物，再将中间产物置于在氮气气氛中以30sccm的流量冷却至室温，然后浸泡于80℃的3