过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料及其制备方法和应用.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局*CN102760878A*(12)发明专利申请(10)申请公布号CN102760878A(43)申请公布日2012.10.31(21)申请号201210254858.1(22)申请日2012.07.23(71)申请人浙江大学地址310027浙江省杭州市西湖区浙大路38号(72)发明人谢健郑云肖刘双宇宋文涛朱铁军曹高劭赵新兵(74)专利代理机构杭州天勤知识产权代理有限公司33224代理人郑红莉(51)Int.Cl.H01M4/58(2010.01)H01M4/62(2006.01)权利要求书权利要求书1页1页说明书说明书55页页附图附图22页(54)发明名称过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料及其制备方法和应用(57)摘要本发明公开了一种过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，由纳米级过渡金属二锑化物和石墨烯组成，所述的过渡金属二锑化物的通式为MxSb2，其中M代表VIII族过渡金属元素，0.95≤x≤1.05。该复合材料中过渡金属二锑化物由于石墨烯的分散和承载作用能够均匀分布，可有效提高过渡金属二锑化物在充放电过程中的稳定性，可用作锂离子电池负极材料。本发明还公开了该复合材料的一步水热法或一步溶剂热法的制备方法，具有工艺简单、成本低、周期短、能耗低等优点。CN102768ACN102760878A权利要求书1/1页1.一种过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，由纳米级过渡金属二锑化物和石墨烯组成，过渡金属二锑化物的通式为MxSb2，其中M代表VIII族过渡金属元素，0.95≤x≤1.05。2.根据权利要求1所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，所述的VIII族过渡金属元素为铁、钴、镍、铑、铱、钌中的一种或铁、钴、镍、铑、铱、钌中的两种以上。3.根据权利要求1所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，过渡金属二锑化物为FeSb2、Co0.9Ni0.1Sb2、Ni0.5Fe0.5Sb2或Rh0.35Co0.6Sb2。4.根据权利要求1所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，所述的复合材料中石墨烯的重量百分含量为0.4％～12％。5.根据权利要求1所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，所述的纳米级过渡金属二锑化物的颗粒直径为5纳米～20纳米。6.根据权利要求1所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料，其特征在于，所述的复合材料中纳米级过渡金属二锑化物呈均匀分散。7.根据权利要求1～6任一项所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：1)以含VIII族过渡金属元素的化合物和含锑的化合物为原料，按照MxSb2中VIII族过渡金属元素M与锑的化学计量比混合于去离子水或有机溶剂中，得到以MxSb2计浓度为0.05mol/L～0.5mol/L的混合液；2)在步骤1)的混合液中加入GO和还原剂后于密封环境中在100℃～210℃反应26小时～46小时后冷却，收集固体产物，经去离子水和无水乙醇交替反复洗涤，干燥，得到过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料；所述的GO的加入量为MxSb2理论重量的1％～30％；所述的还原剂的加入量由两部分核算，按以下方法确定：每摩尔MxSb2加入10摩尔～15摩尔还原剂，每克GO再加入0.2摩尔～1摩尔还原剂。8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述的含VIII族过渡金属元素的化合物和含锑的化合物均是氯化物、氧化物、硝酸盐、硫酸盐、碳酸盐、草酸盐、醋酸盐或所述任意一种盐的水合物。9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述的有机溶剂是二甘醇、甲醇、丙三醇、丙酮、N，N-二甲基甲酰胺、吡啶、乙二胺、苯或甲苯；所述的还原剂是碱金属的硼氢化物。10.根据权利要求1、2、3、4、5或6所述的过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料在作为锂离子电池负极材料中的应用。2CN102760878A说明书1/5页过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料及其制备方法和应用技术领域[0001]本发明涉及锂离子电池用复合材料领域，具体涉及一种过渡金属二锑化物/石墨烯复合材料及其制备方法和应用。背景技术[0002]锂离子电池具有工作电压高、能量密度大、安全性能好等优点，因此在数码相机、移动电话和笔记本电脑等便携式电子产品中得到广泛应用，对于电动自行车和电动汽车也具有应用前景。目前商品化的锂离子电池的负极材料是石墨以及其它形式的碳材料。由于石墨的理论容量只有372mAh·g-1，而且嵌锂电位较低，限制了其使用范围。与石墨等碳材料相比，某些锑基合金具有较理想的嵌锂电位和较高的质量比及体积比容量，应用前景十分广阔。目前这些锑基合金一般采用固相烧结法制备，该方法设备昂贵、工艺复杂、对原材料要求高，使得制备成本大大提高。另外，由于锑基合金在充放