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(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103620832103620832A(43)申请公布日2014.03.05(21)申请号201280025698.1(51)Int.Cl.(22)申请日2012.06.25H01M4/38(2006.01)C01B33/02(2006.01)(30)优先权数据H01M10/052(2006.01)2011-1421222011.06.27JPH01M10/0566(2006.01)(85)PCT国际申请进入国家阶段日2013.11.26(86)PCT国际申请的申请数据PCT/JP2012/0661142012.06.25(87)PCT国际申请的公布数据WO2013/002163JA2013.01.03(71)申请人三井金属矿业株式会社地址日本东京(72)发明人井手仁彦井上大辅荫井慎也柴村夏实田平泰规(74)专利代理机构永新专利商标代理有限公司72002代理人张楠权权利要求书1页利要求书1页说明书12页说明书12页附图4页附图4页(54)发明名称非水电解液二次电池用负极活性物质(57)摘要本发明的非水电解液二次电池用负极活性物质含有硅固溶体,所述硅固溶体是在硅中固溶有选自3族的半金属元素或金属元素、4族(其中除硅以外)的半金属元素或金属元素、以及5族的非金属元素或半金属元素中的一种或二种以上的元素的硅固溶体。与所述硅固溶体中的晶粒的内部相比,固溶于硅中的元素更多地存在于晶粒的晶界处。CN103620832ACN103628ACN103620832A权利要求书1/1页1.一种非水电解液二次电池用负极活性物质,其特征在于,其含有硅固溶体,所述硅固溶体是在硅中固溶有选自3族的半金属元素或金属元素、除了硅以外的4族的半金属元素或金属元素、以及5族的非金属元素或半金属元素中的一种或二种以上的元素的硅固溶体,与所述硅固溶体中的晶粒的内部相比,固溶于硅中的所述元素更多地存在于晶粒的晶界处。2.一种非水电解液二次电池用负极活性物质的制造方法,其是权利要求1所述的非水电解液二次电池用负极活性物质的制造方法,其特征在于,其包含下述工序:准备硅与3族的半金属元素或金属元素、除了硅以外的4族的半金属元素或金属元素、或者5族的非金属元素或半金属元素的混合熔融液,将该混合熔融液供给至液状的冷却剂中,在该冷却剂中形成覆盖混合熔融液的蒸汽膜,破坏该蒸汽膜而使该混合熔融液与冷却剂直接接触,从而产生由自发核的生成引起的沸腾,利用由该沸腾产生的压力波,将该混合熔融液破碎并进行微粒化,同时进行冷却固化,从而得到硅固溶体,将该硅固溶体在500~1200℃下热处理0.3~20小时。3.一种非水电解液二次电池用负极,其特征在于,其具备权利要求1所述的负极活性物质。4.一种非水电解液二次电池,其特征在于,其具备权利要求3所述的负极。5.一种硅化合物,其特征在于,其含有硅固溶体,所述硅固溶体是在硅中固溶有选自3族的半金属元素或金属元素、除了硅以外的4族的半金属元素或金属元素、以及5族的非金属元素或半金属元素中的一种或二种以上的元素的硅固溶体,与所述硅固溶体中的晶粒的内部相比,固溶于硅中的所述元素更多地存在于晶粒的晶界处。2CN103620832A说明书1/12页非水电解液二次电池用负极活性物质技术领域[0001]本发明涉及锂二次电池等非水电解液二次电池的负极中使用的活性物质。本发明还涉及具备该活性物质的非水电解液二次电池用负极。进而,本发明还涉及具备该负极的非水电解液二次电池。背景技术[0002]作为非水电解液二次电池的负极活性物质,使用碳质材料在以往是主流。但是,碳质材料由于理论放电容量低,所以难以应对小型电气和电子设备的多功能化所带来的耗电的增大以及作为车载用电池的使用。[0003]作为代替碳质材料的负极活性物质,研究了容量比碳质材料高的材料即含有硅的材料。例如在专利文献1中,提出了使用含有硼的硅材料作为负极活性物质的方案。根据该文献的记载,在具有适度的粒度的硅材料粉末中混合低浓度的硼,然后在某个条件下进行热处理,就能够得到实质上处于过冷却状态的含有硼的硅材料粉末,在该含有硼的硅材料粉末中只存在比从含有的硼量以热力学推测的硼化硅(SiB4)的量少很多的量的硼化硅。然后,通过使用这样的含有硼的硅材料粉末,就能够在保持硅原本所具有的大的放电容量的情况下,大幅改善容量损失,使循环特性变得良好。[0004]有关含有硅和硼的负极活性物质,还知道专利文献2中记载的技术。在该技术中,将含有硅和硼的合金制成熔融状态,直接导入至旋转水流中或者通过气体切断而形成液滴后导入至旋转水流中以进行骤冷,从而得到了目标的活性物质。[0005]现有技术文献[0006]专利文献[0007]专利文献1:US2