用于氨合成及氨分解的催化剂.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号(10)申请公布号CNCN103977828103977828A(43)申请公布日2014.08.13(21)申请号201310670541.0(22)申请日2013.12.10(71)申请人中国科学院大连化学物理研究所地址116023辽宁省大连市中山路457号(72)发明人陈萍郭建平王培坤熊智涛胡大强(74)专利代理机构沈阳科苑专利商标代理有限公司21002代理人马驰(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J23/78(2006.01)B01J23/04(2006.01)B01J23/58(2006.01)C01B3/04(2006.01)C01C1/04(2006.01)权权利要求书1页利要求书1页说明书4页说明书4页附图3页附图3页(54)发明名称用于氨合成及氨分解的催化剂(57)摘要本发明涉及一种用于氨合成及氨分解的催化剂，该催化剂包含主族元素的含氮化合物及相关的载体及添加剂。本发明作为一种新型的催化材料，在氨合成及氨分解反应中表现出了良好的催化活性。CN103977828ACN1039782ACN103977828A权利要求书1/1页1.一种用于氨合成及氨分解的催化剂，其特征在于：所述催化剂为主体或/和添加剂，主体是主族元素的含氮化合物或/和含氢化合物中的一种或二种以上，添加剂包括载体、过渡金属氮化物或过渡金属合金中的一种或二种以上；所述催化剂主体与添加剂的质量比的范围为1000：1至1：500。2.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述的主族元素的含氮或/和含氢化合物的分子式为：MxNyHm（3y-nx），其中M为ⅠA、ⅡA、ⅢA族元素，如Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Ba、Al中的一种或二种以上，n（可为1，2，3）为M的化学价态，m（可为1，-1）为H的化学价态，当m=1时，分子式为MxNyH3y-nx，x=1～3，y=1～3；当m=-1时，分子式为MxNyHnx-3y，x=1～4，y=0～1。3.如权利要求1或2所述的催化剂，其特征在于：所述的主族元素为Li、Na、K、Cs、Mg、Ca、Ba、Al中的一种或二种以上的混合物。4.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述的载体为Li2O、MgO、CaO、SrO、BaO、Al2O3、BN、Si3N4、Mg3N2、Ca3N2、AlN、分子筛、碳材料、金属有机骨架材料（MOFs）中的一种或二种以上的组合。5.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述的过渡金属氮化物为ⅣB、ⅤB、ⅥB、ⅦB或ⅧB族元素如Ti、Zr、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Co等的氮化物中的一种或二种以上的组合。6.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述的过渡金属合金为：ⅣB、ⅤB、ⅥB、ⅦB或ⅧB族元素，如Ti、Zr、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt中的两种或三种组合成的两元或三元以上的合金，或ⅣB、ⅤB、ⅥB、ⅦB或ⅧB族元素，如Ti、Zr、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Fe、Ru、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt中的一种或二种以上的与C和/或B之间形成的两元或三元以上的合金。7.如权利要求1所述，其特征在于：所述催化剂主体与添加剂的质量比的较优范围为200:1至1:100。8.一种权利要求1所述催化剂的应用，其特征在于：所述催化剂用于氨合成时的操作条件：样品在氮氢混合气（体积比N2：H2=1:3）中升温至400度，总压力为1atm或10atm，反应气流速为1.8或2.4L/h，用常规电导率方法检测氨气的生成速率；所述催化剂用于氨分解时的操作条件：样品在氩气或反应气氛（5%NH3/Ar混合气或纯氨气）中升至一定的反应温度，产物组成采用气相色谱进行在线分析。2CN103977828A说明书1/4页用于氨合成及氨分解的催化剂技术领域[0001]本发明涉及催化剂技术，特别提供了一种用于氨合成及氨分解的催化剂及其在氨合成及氨分解反应中的应用。背景技术[0002]氨是生产化肥、硝酸、塑料等重要化工产品的基本原料，同时也是一种具有潜在应用前景的氢源载体，因而氨的合成和分解在工业上具有十分重要的意义。氮气和氢气的直接催化转化是工业合成氨的主要手段。由于氨合成的反应条件苛刻，对设备要求很高，因而能耗很高，每年消耗的能源是世界每年能源消耗总量的1%。目前工业上广泛用于氨合成和氨分解的催化剂分别为铁基、钌基催化剂和镍基催化剂等过渡金属催化剂，然而几十年来，合成氨的效率并未得到显著的改善和提高，反应条件依然需要高温高压。而对于氨分解反应，镍基催化剂虽然价格低廉但活性较低，因而开发新型低温低压高效的氨合成和氨分解催化剂体系仍然