丙烷+C-4混合轻烃转化制乙烯、丙烯双功能催化剂的设计、制备及性能研究.doc

丙烷+C_4混合轻烃转化制乙烯、丙烯双功能催化剂的设计、制备及性能研究围绕液化石油气(LPG)转化制丙烯、乙烯,设计了多功能催化剂,关联了构-效关系,为其利用提供基础。HZSM-5后处理,酸性调整并引入介孔,改善传质性能NaOH处理制备了多级孔HZSM-5,并负载10%Cr203,酸量减少,酸强度降低,C5+产物减少,LPG转化程度明显降低。TPAOH处理制备了多级孔HZSM-5,并负载Cr203,发生了二次晶化,弱酸量增加,介孔率增加,处理浓度0.15mol/L,处理时间96h,C2=+C3=选择性为49.30%,LPG裂解降低约30%。调变表面酸,引入介孔,提高催化性能制备了SAPO-11(壳)/HZSM-5(核)复合分子筛,并负载10%Cr2O3,酸强度和弱酸量增加,投料量20mL/g,晶化时间241h时(C2=+C3=选择性为65.89%,LPG转化率45%;相比碱处理HZSM-5,转化率提高了15%,C2=+C3=选择性提高了17%。核壳结构可调变表面酸性质,引入介孔,改善C2=+C3=选择性。壳层孔大小的影响制备了SAPO-5/HZSM-5复合分子筛,C2=+C3=选择性可达62.56%,LPG转化率72.22%,相比SAPO-11/HZSM-5复合分子筛,LPG转化率提高。壳层大孔有利于原料扩散,提高其转化率。核-壳酸性质的影响分别制备了不同硅溶胶投料量和投料HZSM-5硅铝比的SAPO-11/HZSM-5以及SAPO-5/HZSM-5复合分子筛;前者适宜硅溶胶投料量为0.6(Si02/A1203),投料HZSM-5硅铝比为100;后者适宜硅溶胶投料量为0.4(SiO2/A12O3),投料HZSM-5硅铝比为50。核层酸性影响中间体转化,壳层酸性可抑制重组分。工艺条件的影响在反应温度600℃,空速15g·h/mol,使用SAPO-11/HZSM-5催化剂,LPG转化率65%,C2=+C3=选择性68%,在线使用240h稳定。原料组分转化之间存在交互影响作用。