丙烷选择氧化制丙烯酸MoVTeNbO催化剂的研究.doc

丙烷选择氧化制丙烯酸MoVTeNbO催化剂的研究丙烷选择氧化制丙烯酸（AA）具有重要的社会价值和经济价值，由于产物丙烯酸性质活泼，而原料丙烷性质稳定，丙烷选择氧化遇到的最大难题是难以同时获得高的丙烯酸收率和选择性，丙烷选择氧化制丙烯酸反应已研究的催化剂中，多组分（MMO）金属氧化物催化剂研究起步最晚，但效果最佳。MMO催化剂具有多功能性，通过改变组分来源，组成，制备方法来改变催化剂的晶相结构，酸性和氧化-还原性质。本文针对丙烷选择氧化的特点，结合已发表的文献、专利，利用TeO₂和H₆TeO₆作不同的碲源，制备了两种不同的MoVTeNbO催化剂，同时利用XRD、FTIR、SEM、TG-DTA、ICP、BET、TPR和TPD等方法对所制备的催化剂的结构和性质进行了研究，考察了该催化剂对丙烷选择氧化的催化性能。结果表明：以TeO₂作碲源，采用浆液法制备了MoVTeNbO催化剂，考察了焙烧条件、水合条件、助剂的添加等对催化剂晶相结构，性质和对丙烷选择氧化性能的影响，结果表明：焙烧方式、焙烧气氛、焙烧时间对制备的催化剂晶相结构都有影响，同时影响了催化剂的丙烷选择氧化性能。适宜的水合条件能够提高丙烷的转化率和丙烯酸的选择性。助剂的添加能够改变催化剂的晶相结构、增大催化剂的表面积，但对改善催化剂催化性能不利。推测催化剂的丙烷选择氧化性能是M1、M2两种晶相共同作用的结果。以H₆TeO₆作碲源，采用浆液法制备了MoVTeNbO催化剂，考察了工艺条件、干燥条件、助剂Ni对催化剂催化性能的影响，选用Al₂O₃做载体，用混捏法对催化剂进行了改性研究。结果表明：适宜的干燥条件有助于提高催化剂的丙烷选择氧化性能，反应器形式和催化剂装填量等工艺条件对催化剂性能都有影响。