一种高负载量单原子催化剂及其制备方法与应用.pdf

(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号CN115990501A(43)申请公布日2023.04.21(21)申请号202310016501.8(22)申请日2023.01.06(71)申请人中国科学院化学研究所地址100190北京市海淀区中关村北一街2号(72)发明人宋卫国晋红强曹昌燕(74)专利代理机构北京纪凯知识产权代理有限公司11245专利代理师董媛(51)Int.Cl.B01J27/24(2006.01)B01J37/08(2006.01)B01J35/10(2006.01)C07C37/60(2006.01)C07C39/04(2006.01)权利要求书1页说明书6页附图3页(54)发明名称一种高负载量单原子催化剂及其制备方法与应用(57)摘要本发明公开了一种高负载量单原子催化剂及其制备方法与应用。本发明提供的单原子催化剂的制备方法，包括如下步骤：S1、在溶剂存在下，三聚氰胺、三聚氰酸、L‑丙氨酸和植酸进行缩聚反应，得到二维层状的载体，记为2D‑polymer；S2、将含有金属盐的前驱体加入所述2D‑polymer中搅拌，得到含有金属的聚合物，记为M@2D‑polymer；S3、将所述M@2D‑polyme进行冷冻干燥，得到M@2D‑polyme粉末；S4、将所述M@2D‑polyme粉末进行高温处理，得到所述单原子催化剂。本发明所得单原子催化剂具有独特的配位结构，其最高负载量可达35wt％。所述单原子催化剂的制备方法具有普适性好，适用于过渡金属和贵金属元素，而且成本低，效率高，操作简单，无需酸刻蚀，重现性好，负载量可控，更有利于规模化生产。CN115990501ACN115990501A权利要求书1/1页1.一种单原子催化剂的制备方法，包括如下步骤：S1、在溶剂存在下，三聚氰胺、三聚氰酸、L‑丙氨酸和植酸进行缩聚反应，得到二维层状的载体，记为2D‑polymer；S2、将含有金属盐的前驱体加入所述2D‑polymer中搅拌，得到含有金属的聚合物，记为M@2D‑polymer；S3、将所述M@2D‑polyme进行冷冻干燥，得到M@2D‑polyme粉末；S4、将所述M@2D‑polyme粉末进行高温处理，得到所述单原子催化剂。2.根据权利要求1所述的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤S1中，所述溶剂选自去离子水、乙醇和丙酮中的至少一种；所述三聚氰胺、所述三聚氰酸、所述L‑丙氨酸与所述植酸的质量体积比为：1g：(0.5‑4)g：(0.5‑4)g：(100‑500)μL；所述缩聚反应的条件为：温度为20‑150℃，时间为1‑1.5h。3.根据权利要求1或2所述的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤S1中，当所述单原子为Fe、Co、Ni、Cu或Zn，所述溶剂为去离子水；当所述单原子为Ru或Ir，所述溶剂为乙醇。4.根据权利要求1‑3任一所述的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤S2中，所述金属盐选自对应所述金属元素的硝酸盐、盐酸盐中的至少一种；所述含有金属盐的前驱体与所述三聚氰胺的质量比为(0.001‑0.5)：1；所述搅拌使得反应体系呈泥状。5.根据权利要求1‑4任一所述的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤S3中，所述冷冻干燥的条件为：真空条件下，温度为‑5‑‑20℃，时间1‑22h。6.根据权利要求1‑5任一所述的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤S4中，所述高温热解的条件为：在惰性气体气氛下，温度为500‑800℃，升温速率为2‑10℃1min，时间为1‑3h。7.权利要求1‑6任一所述制备方法得到的单原子催化剂。8.根据权利要求7所述的单原子催化剂，其特征在于：包括如下组成：二维层状载体及负载于所述二维层状载体的单原子；所述二维层状载体为氮氧掺杂的碳材料；所述单原子为过渡金属和贵金属元素；所述单原子催化剂的结构为M‑N3O1配位，M为单原子。9.根据权利要求8所述的单原子催化剂，其特征在于：所述单原子的负载量为0.1％‑35％；所述二维层状载体的孔径为0.1‑100nm，比表面积为100‑1000m21g；所述单原子为Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ru和Ir中的至少一种。10.权利要求7‑9任一所述的单原子催化剂在氧化反应、电催化、光电催化和加氢催化领域应用中的应用。2CN115990501A说明书1/6页一种高负载量单原子催化剂及其制备方法与应用技术领域[0001]本发明属于催化剂制备技术领域，具体涉及一种高负载量单原子催化剂及其制备方法与应用。背景技术[0002]单原子催化架起了均相催化和异相催化的桥梁，成为了目前催化领域的研究热点之一。与传统催化剂相比，单原子催化剂表现出显著的优势，比如原子利用率理论上可以达到100％；不饱和金属位点表现出更好的活性；结构明确