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本发明涉及一种聚酰亚胺/有机绢云母纳米复合材料及其制备方法,该材料的组分和重量份含量为100份聚酰亚胺、1~10份改性有机绢云母和相容剂1~10份,通过原位聚合获得的剥离纳米复合材料。本发明制备的聚酰亚胺/有机绢云母纳米复合材料,绢云母在聚酰亚胺基体中完全剥离,呈纳米级分散。该复合材料的力学性能如拉伸强度得到明显提高,耐热性、动态力学性能也得到大幅度提高。