异相芬顿催化技术效率及机理研究.doc

异相芬顿催化技术效率及机理研究工业废水和生活废水的大量排放一直是环境问题的首要威胁。最近几年,在水资源中探测到一些新型有机污染物。尽管这些污染物只被探测到很低的浓度,但是由于自身的高顽固性和生态毒性仍然对环境造成威胁。在最近的三十年当中,高级氧化技术(AOPs)作为一项可以治理顽固污染物的技术获得了很高的关注。现在,最主要也最常用的技术主要是芬顿、电/芬顿、光/芬顿、超声/芬顿、超声/光/芬顿、超声/电/芬顿和光/电/芬顿。本课题通过同时使用紫外光/超声技术协助TiO2@泡沫镍/过氧化氢异相类芬顿体系降解污染物。并利用改善的类芬顿体系处理N.europaea细胞增强其对于三氯生的降解能力。(1)采用TiO2@泡沫镍与过氧化氢组合的异相芬顿体系,并引入超声波和紫外光,探究其组合技术对降解罗丹明B的影响。用罗丹明B作为目标污染物。探究泡沫镍与过氧化氢组成的异相类芬顿体系,在超声环境中对罗丹明B的降解性能。分析结果表明,该体系对罗丹明B有很好的降解作用。设置单因素实验,探究初始pH值和H2O2投加量对反应体系的影响,并确定最佳实验条件。通过使用自由基淬灭剂,可以推测反应体系降解罗丹明B是由于羟基自由基的强氧化性。体系中主要依靠超声波的空化作用加速分解过氧化氢产生羟基自由基,由于泡沫镍的存在,为超声波的空化效应提供了更多的空化核,加速了羟基自由基的生成。探究光催化剂协助下,紫外光对泡沫镍/H2O2体系降解效率的影响。通过使用自由基淬灭剂,可以推断紫外光/TiO2/泡沫镍/H2O2体系降解罗丹明B的反应主要依靠光生空穴的氧化作用。泡沫镍负载TiO2可以避免TiO2粉末不易回收的问题,避免二次污染。研究泡沫镍的预处理和SiO2凝胶层对负载TiO2的影响。经过预处理的泡沫镍可以提高TiO2的负载效果。在负载TiO2之前再负载一层SiO2凝胶,与未负载SiO2凝胶相比罗丹明B的去除率从36.61%上升到49.85%。超声/TiO2@泡沫镍类芬顿体系对罗丹明B具有良好的处理效果,其去除率达到了72.91%,当外加紫外光后,罗丹明B去除率可以增加到81.88%。说明紫外光和超声波的联合作用可以提高罗丹明B的降解率。(2)设计了四种芬顿反应体系研究用于研究各自对于亚硝化单细胞细菌的影响,并对其实验结果进行比较分析。四种芬顿体系分别是单独引入超声波,单独引入泡沫金属,超声波和泡沫金属联合引入,超声波、泡沫金属和过氧化氢联合运用。细胞的渗透性和细胞膜的流动性被用于作为其相互比较作用的参数。一些会影响实验的因素也做了研究,比如过氧化氢(H2O2)的用量,初始溶液的pH值,和自由基淬灭剂的影响。四种芬顿反应产生的影响大小排列是:超声波/泡沫金属/过氧化氢>超声波/泡沫金属>超声波>泡沫金属,这是由于类芬顿反应中,产生的自由基在水溶液中很明显的提高了。与亚硝化单细胞原本的细胞表面相比,经过类芬顿体系处理后,细胞表面呈现比较粗糙的样子并且细胞表面的圆滑的凸起变得不规则了。淬灭剂可以捕获羟基自由基(·OH)从而削弱反应的影响。反应过程中有2.50mg/L镍离子(Ni2+)从泡沫镍中解离出来,但是Ni2+对反应并没有影响。(3)N.europaea细胞可以从介质中吸收三氯生作为营养物质。经过异相类芬顿反应处理后N.europaea细胞膜流动性改变,类芬顿反应处理程度会影响N.europaea细胞对三氯生的吸收。探测已经停止生长的N.europaea细胞新陈代谢的能量变化,判断对于三氯生的降解能力。亚硝化单细胞细菌荧光偏振值为0.35时,亚硝化细菌的新陈代谢变得较为活跃同时增强了其对三氯生的降解效率。当荧光偏振值继续增加,新陈代谢活动停止。