基于荧光强度比的稀土掺杂上转换发光材料的温度传感机理研究.doc

基于荧光强度比的稀土掺杂上转换发光材料的温度传感机理研究在物质光学响应温度传感方面,稀土发光材料凭借其卓越的发光性质、稳定性及生物安全性能脱颖而出。其中稀土离子荧光强度比温度传感方法因其非侵入模式、响应快、自参考、灵敏度高等优点而备受关注,这些独特的优势也使荧光强度比测温方法在科学研究以及生产生活中的应用逐渐增多。但是为满足如精密设备、临床医学等一些领域高精准的测温需求,提高温度传感灵敏度势在必行。为此,我们将从稀土离子荧光强度比温度传感出发,基于YbPO₄、BaTiO₃、NaYb（MoO₄）₂、LaAlO₃和Y₂O₃分别讨论了热耦合能级荧光强度比温度传感以及非热耦合能级荧光强度比温度传感。通过理论分析以及实验验证,探索提升测温精确度的方法,并且讨论了相关应用,对荧光强度比温度传感在生物体系中的应用进行了初步探索。具体研究内容如下:（1）成功合成了YbPO₄纳米粒子并掺杂了Tm³⁺-Yb³⁺、Er³⁺-Yb³⁺、Ho³⁺-Yb³⁺离子对。通过理论分析以及实验验证讨论了绝对灵敏度S_a和相对灵敏度S_r的区别与联系,通过推导它们的定义公式得到了S_r、S_a和能级差△E之间的关系。利用这一关系,我们可以预判给定基质材料的最佳温度传感范围,或者根据目标测温范围选择最佳测温基质。这一研究将有利于热耦合能级测温方法更好的应用于实际。（2）应用Arrhenius方程讨论了非热耦合能级辐射强度的温度依赖特性,并且提出了非热耦合能级荧光强度比温度传感模型。该温度传感模型具有极低的温度不确定度（⁰.27K）、超高的温度灵敏度(>10%K^-1)和令人满意的信号识别能力。与传统的热耦合能级荧光强度比温度传感模型相比,非热耦合能级荧光强度比温度传感模型的最大绝对灵敏度S_a值提高了2个数量级,在573K时达到44.90%K^-1,非热耦合能级荧光强度比温度传感模型的最大相对灵敏度S_r值提高了近10倍,达到1.85%K^-1。此外,非热耦合能级荧光强度比温度传感模型不局限于单发光中心的温度传感,也适用于双发光中心的情况。我们还将提出的非热耦合能级模型应用于NaYF₄:Tm³⁺,Yb³⁺@NaYF₄核壳结构液体温度测量系统中。这表明,我们所提出的非热耦合能级温度测量方法具有可观的应用前景。它不仅对改善温度检测性能有着重要的意义,而且为稀土离子温度检测器的实际发展提供了启示和参考。